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水相中交联型聚合物负载的Pd催化氨基醇氧化羰化反应

吴君梅 | -> | 995| 0| 0.879189MB |钯,负载型催化剂,氨基醇,氧化羰化,水相,重复使用

吴君梅 吴君梅 | 文档量 |浏览量30092

摘要: 在水相无助剂条件下, 将含有离子液基团的聚合物负载的 Pd 催化剂用于催化氨基醇氧化羰化反应高效合成噁唑烷酮.催化剂能够重复使用 5 次而活性没有明显降低.
    作为一类很重要的杂环化合物, 2-噁唑烷酮及其衍生物在有机化学和药物化学中有着重要的应用. 特别是手性的 2-噁唑烷酮作为手性单元广泛应用于不对称反应[1~3], 并且有些含有 2-噁唑烷酮基团的化合物表现出很好的抗菌活性[4~6]. 在制备 2-噁唑烷酮及其衍生物的各种方法中[7], 过渡金属 (或非金属) 在以 CO 为羰基源的条件下催化氨基醇的氧化羰化是一类高效的原子经济的合成路线[8,9], 如S[10], Se[11]和 Pd[12~15]. 目前相关研究已取得很大进展, 但反应多是在含有机溶剂的均相体系中进行, 催化剂分离困难, 不便于重复使用, 同时还采用过量的
腐蚀性含碘化合物 (如 I2, KI) 作为反应的促进剂.本课题组[16~19]研究了一些过渡金属催化的均相体系, 并首次将 Pd/C 多相催化体系[20]用于该反应, 虽然实现了贵金属的重复使用, 但仍需加入促进剂 I2才能使催化反应高效进行. 因此, 有必要发展高效、简单、催化剂可回收利用的、环境友好的催化体系.
    近几年来, 不同载体负载的金属催化剂成为研究的热点, 其中含有离子液基团的聚合物负载的催化剂广受关注[21~23]. 本课题组[24]成功地将含离子液片断的交联型聚合物负载的 Pd 催化剂P(DVB-IL)-Pd (图式 1) 用于水相中 Sonogashira 羰化偶联反应. 本文进一步将该催化剂用于水相中氨基醇氧化羰化合成 2-噁唑烷酮反应中.
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