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关键词：
二氧化钛薄膜,光电催化,器件,构型,空穴捕获剂
发表时间：
2012-07-12 16:58:55
固态光电催化器件ITO_TiO_2_ITO的构型和机制
李瑶 | -> | 1024| 0| 1895.98MB |二氧化钛薄膜,光电催化,器件,构型,空穴捕获剂
摘要：采用浸渍-提拉法将 TiO2 薄膜负载在具有一定电极构型的氧化铟锡 (ITO) 基底上, 制备了全固态 TiO2 平面型器件(ITO/TiO2/ITO). 采用扫描电镜对器件的表面形貌和膜厚进行了表征. 以紫外光下器件光电协同催化降解罗丹明 B(RhB) 为模型反应, 考察了器件的构型和空穴捕获剂 (乙醇) 对其光电催化性能的影响. 结果表明, 初始浓度为 10 mg/L 的 RhB 在 1.5 V 偏压和 NaCl (1.5 mol/L) 为电解质的条件下, 光照 60 min 脱色率达到 83%; 阳极面积较大的器件光电催化性能较好, 刻蚀宽度为2 mm 时光电催化活性最高; 空穴与 TiO2 表面吸附的 H2O 氧化生成的羟基自由基对液相光电催化降解 RhB 起着重要作用.
TiO2 电助光催化技术也称光电催化技术, 它是通过施加偏压形成外加电场, 从而抑制电子与空穴
复合的一种增强型光催化技术[1,2]. 早在 1993 年就有人采用光电催化技术降解四氯苯酚[3]. 近年来, 该技术广泛用于有机物的降解中, 可有效去除甲酸[4]、染料[5,6]、苯酚[7]和水杨酸[8]等有机污染物. Quan等[9]采用阳极氧化法制备了 TiO2 纳米管, 用于光电催化降解氯苯酚, 光电协同效应显著, 活性比空白TiO2 薄膜电极提高了 86.5%.
目前, 传统的光电催化体系主要采用三电极体系: TiO2 薄膜为工作电极, Pt 电极为对电极, 饱和甘汞电极作参比电极[5,10]. 虽然施加偏压可有效地抑制电子与空穴的复合, 在一定程度上提高光催化活性, 但仍存在一些不足: (1) 装置复杂, 大规模应用成本较高; (2) 体系中需要添加电解质; (3) TiO2 固载化后电极面积有限, 使得固液界面接触面积明显减小, 不利于提高光催化活性; (4) 对于处理气相有机污染物具有一定的局限性. 针对上述问题, 人们不断地改进该技术. 潘湛昌等[11]公开了一种光电催化反应器, 阴阳极分别负载 TiO2 催化剂, 采用固体电解质分离阴阳极, 可应用于液相和气相有机污染物的去除. Xu 等[12]以 TiO2/Ti 旋转盘薄膜电极为工作电极, 在旋转过程中, 污染物不断被降解和更新,加速污染物的传质和降解, 从而提高光催化效率.
复合的一种增强型光催化技术[1,2]. 早在 1993 年就有人采用光电催化技术降解四氯苯酚[3]. 近年来, 该技术广泛用于有机物的降解中, 可有效去除甲酸[4]、染料[5,6]、苯酚[7]和水杨酸[8]等有机污染物. Quan等[9]采用阳极氧化法制备了 TiO2 纳米管, 用于光电催化降解氯苯酚, 光电协同效应显著, 活性比空白TiO2 薄膜电极提高了 86.5%.
目前, 传统的光电催化体系主要采用三电极体系: TiO2 薄膜为工作电极, Pt 电极为对电极, 饱和甘汞电极作参比电极[5,10]. 虽然施加偏压可有效地抑制电子与空穴的复合, 在一定程度上提高光催化活性, 但仍存在一些不足: (1) 装置复杂, 大规模应用成本较高; (2) 体系中需要添加电解质; (3) TiO2 固载化后电极面积有限, 使得固液界面接触面积明显减小, 不利于提高光催化活性; (4) 对于处理气相有机污染物具有一定的局限性. 针对上述问题, 人们不断地改进该技术. 潘湛昌等[11]公开了一种光电催化反应器, 阴阳极分别负载 TiO2 催化剂, 采用固体电解质分离阴阳极, 可应用于液相和气相有机污染物的去除. Xu 等[12]以 TiO2/Ti 旋转盘薄膜电极为工作电极, 在旋转过程中, 污染物不断被降解和更新,加速污染物的传质和降解, 从而提高光催化效率.
本研究组构建了一种具有两个对称条形电极的全固态平面型光电催化器件 ITO/TiO2/ITO [13], 器件上的两个条形电极分别作为阴极和阳极, 施加偏压后产生水平横向电场, 可有效促进光生电子-空穴对的分离. 该器件结构简单, 制备容易, 体系中不需要电解质, 在光电协同降解气相和液相有机污染物中取得了较好的效果[13,14]. 同时, 通过监测器件光电流可为探讨光催化反应机理提供佐证. 结果表明,气相甲醛与 TiO2 间存在电子转移, 对活性氧物种的生成具有一定贡献; 电场有电动搅拌器的作用, 促进了吸附态罗丹明 B (RhB) 的降解. 基于此, 本文以 ITO/TiO2/ITO 器件光电催化降解 RhB 为探针反应, 考察器件构型和空穴捕获剂对反应活性的影响.
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