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关键词：
MCM-41,硅胶,固载化,三氯化铝,四氢双环戊二烯,异构化
发表时间：
2012-07-10 15:32:38
Ag_Al_2O_3催化剂催化含氧烃类选择性还原氮氧化物的基础与应用研究进展
林晨雨 | -> | 923| 0| 0.976943MB |银,氧化铝,氮氧化物,选择性催化还原,催化转化器,台架实验
摘要：Ag/Al2O3 催化含氧烃类选择性还原 (SCR) 氮氧化物 (NOx) 是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一. 从 Ag/Al2O3 的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx 还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和 Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述, 阐明了该组合体系高效 SCR 特性的微观机制. 发动机台架实验表明, 结合柴油机机内调整, 应用 Ag/Al2O3-乙醇的 SCR 体系能够满足我国重型柴油车国 Ⅳ 排放标准.
随着能源消费的持续增长和机动车保有量的迅猛增加, 化石燃料 (煤、石油与天然气) 消耗排放到大气中的氮氧化物 (NOx) 的污染程度不断加重, 由此引起的酸沉降和光化学烟雾已成为当今最为突出的环境问题[1,2]. 迄今, NOx 的消除, 尤其是富氧条件下NOx 的净化仍然是人们面临的一大挑战.
柴油机以其优良的动力性与经济性成为未来机动车发展的主流方向之一, 其排放污染物的净化则成为进一步推广应用的瓶颈. 柴油机实际空燃比远大于理论值, 尾气中氧含量是汽油机的几十倍, 明显不符合三效催化剂应用环境: 柴油机尾气中还原剂烃类 (HC, 不包括颗粒物)、CO 仅为汽油机的几分之一到几十分之一; 其主要污染物为 NOx 和颗粒物(PM); 柴油机排气温度比汽油机低, 并含有少量的SO2. 为了大幅度降低柴油机尾气 NOx 的排放, 需另行添加还原剂, 使其选择性地与 NOx 反应, 避免还原剂的非选择性燃烧 (与过量氧气的反应), 即在不改变柴油发动机运行工况的条件下, NOx 的机外净化需遵循选择性催化还原 (SCR) 的技术路线.
根 据 外 加 还原剂的不同, SCR 技术分为NH3-SCR 和 HC-SCR. 以 V2O5/TiO2 或 V2O5-WO3/TiO2 为催化剂的 NH3-SCR 技术已广泛应用于固定源烟气脱硝[3]. 将该技术应用于柴油机尾气 NOx 净化时, 多以尿素水溶液代替氨[4~6], 而尿素水解制氨还原 NOx 在推广应用的过程中存在较多不足: 催化剂中的活性组分钒具有较强的毒性, 在使用过程中部分脱离而进入到环境中; 高温下会因载体晶型的改变而逐渐丧失活性; 还原剂尿素水溶液添加站的布建耗资巨大, 尤其是在疆土辽阔的国家; 发动机工况的变化也会导致氨的瞬时泄漏[7]. 然而以 HC 为还原剂时, HC 可经催化车载油品分解而来, 或直接在油品中添加小分子 HC, 即通过车载油品的双重功能以规避 NH3-SCR 的不足, 因此 HC-SCR 技术一直备受关注.
柴油机以其优良的动力性与经济性成为未来机动车发展的主流方向之一, 其排放污染物的净化则成为进一步推广应用的瓶颈. 柴油机实际空燃比远大于理论值, 尾气中氧含量是汽油机的几十倍, 明显不符合三效催化剂应用环境: 柴油机尾气中还原剂烃类 (HC, 不包括颗粒物)、CO 仅为汽油机的几分之一到几十分之一; 其主要污染物为 NOx 和颗粒物(PM); 柴油机排气温度比汽油机低, 并含有少量的SO2. 为了大幅度降低柴油机尾气 NOx 的排放, 需另行添加还原剂, 使其选择性地与 NOx 反应, 避免还原剂的非选择性燃烧 (与过量氧气的反应), 即在不改变柴油发动机运行工况的条件下, NOx 的机外净化需遵循选择性催化还原 (SCR) 的技术路线.
根 据 外 加 还原剂的不同, SCR 技术分为NH3-SCR 和 HC-SCR. 以 V2O5/TiO2 或 V2O5-WO3/TiO2 为催化剂的 NH3-SCR 技术已广泛应用于固定源烟气脱硝[3]. 将该技术应用于柴油机尾气 NOx 净化时, 多以尿素水溶液代替氨[4~6], 而尿素水解制氨还原 NOx 在推广应用的过程中存在较多不足: 催化剂中的活性组分钒具有较强的毒性, 在使用过程中部分脱离而进入到环境中; 高温下会因载体晶型的改变而逐渐丧失活性; 还原剂尿素水溶液添加站的布建耗资巨大, 尤其是在疆土辽阔的国家; 发动机工况的变化也会导致氨的瞬时泄漏[7]. 然而以 HC 为还原剂时, HC 可经催化车载油品分解而来, 或直接在油品中添加小分子 HC, 即通过车载油品的双重功能以规避 NH3-SCR 的不足, 因此 HC-SCR 技术一直备受关注.
20 世纪 90 年代初, Sato 等[8]率先报道了富氧条件下, Cu-ZSM-5 具有较好的催化低碳氢化合物选择性还原 NOx 活性. 随后, Cu-Y, Fe-M, Fe-L 和 Co-Mg碱沸石等催化剂也被用于 NOx 的还原[9,10]. 尽管沸石类催化剂的初活性较高, 但水热稳定性差, 抗硫性弱,因而实际使用受限.负载于 Al2O3, SiO2 和 TiO2 等载体上的贵金属 (Pt, Pd 或 Rh) 表现出较高的低温活性[11,12], 但该类催化剂高温下选择性差, 易产生 N2O,且生产成本较高. Miyadera[13]对负载在 Al2O3 上的一系列过渡金属 (Cu, Co, Ag 或 V) 催化剂进行了考察,发现 Ag 催化 NOx 选择性还原的活性最高. 迄今的研究表明, 富氧条件下 Ag/Al2O3 具有优异的催化丙烯选择性还原 NOx 的活性, 是最有望实用化的催化剂之一[13,14]. 若以乙醇替代丙烯, 会在更宽的温度范围内得到更高的 NOx 去除率[15,16], 而且水的添加 (10%)可以提高 NOx 的转化效率[15].
本文从 Ag/Al2O3 的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx 还原低温活性改进、催化体系耐硫性调变和 Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面对我们近年来的工作进行了综述.
本文从 Ag/Al2O3 的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx 还原低温活性改进、催化体系耐硫性调变和 Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面对我们近年来的工作进行了综述.
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