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Pd_C气体扩散电极用于电生成H_2O_2降解苯酚的研究

李爱玲 | -> | 1205| 2| 0.3768MB |电化学氧化,气体扩散电极,Pd/C催化剂,过氧化氢,苯酚

李爱玲 李爱玲 | 文档量 |浏览量27016

摘要:采用自制的Pd /C 气体扩散阴极和Ti / IrO2 /RuO2阳极,在无隔膜电解槽中对苯酚模拟废水降解效果及机制进行了研究,采用电子自旋共振法(ESR) 对电解体系中产生的羟自由基(·OH) 进行了检测. 结果表明,在Pd /C 气体扩散体系中掺杂Pd 催化剂可以促进H2O2的生成(H2O2的稳定浓度是7. 5 mg /L) ,有利于·OH的产生. 经电化学氧化处理120 min 后,苯酚和COD的去除率分别达到97. 2% 和50% ,表明在电催化氧化过程中苯酚被氧化生成了大量低分子量中间产物. 废水的BOD5 /COD 值达到0. 73 是处理前的9. 1 倍,苯酚废水的可生化降解性通过电化学氧化处理后显著提高. 在该电化学体系中苯酚的降解是在阳极直接、间接氧化及阴极产生的H2O2、·OH的氧化共同作用下完成的. 通过对紫外扫描光谱图的分析推断出苯酚在电解过程中有醌类物质生成;由GC-MS 检测到了邻苯二酚、对苯二酚、苯醌等芳香族化合物和己二酸、顺丁烯二酸、反丁烯二酸、丁二酸、丙二酸、乙二酸等短链羧酸,据此提出了苯酚降解的可能历程.
    电催化高级氧化技术因其处理效率高、操作简便、与环境兼容等优点引起了广泛注意[1,2]. 国外许多学者从研制高电催化活性电极材料着手,对有机物电催化影响因素和氧化机制进行了较系统地研究,认为目前普遍采用的电活性阳极( dimensionally stable anode,DSA) ,主要通过H2O 电解产生的羟自由基(·OH) 等强氧化性物质氧化降解水中有机污染物,该方法已经开始应用于难生物降解废水的治理[3 ~ 5]. 由于通过阴极还原反应不可能直接产生·OH之类活性物种,利用阴极还原反应降解有机污染物工艺直至20 世纪90 年代才引起一些关注.H2O2
为强氧化剂,可以氧化降解废水中的有机污染物,不需要另外加入其他氧化剂,不产生二次污染,被视为绿色氧化剂. 在这类工艺中,使用的阴极材料大多为石墨、网状多孔碳电极、碳-聚四氟乙烯充氧阴极和汞电极等[6 ~ 10].
    苯酚的氧化反应可以用来作为处理有机废水方法的模型反应,它代表了一大类有机化合物而且是一种容易检测的化合物[11],现在苯酚的电化学降解[12 ~ 14]已经成为电化学氧化在有机物处理方面的重要实例. 本试验以Ti / IrO2 /RuO2电极为阳极,Pd /C气体扩散电极为阴极,研究了电化学阴阳极协同催化氧化方法降解苯酚的效果,在充分利用阳极氧化的基础上,开发阴极的降解作用,提高有机污染物的降解效率、降低能耗,以期为实现电化学技术在废水预处理中的应用奠定基础.
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