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关键词：
铂,锡,碱金属钾,长链烷烃,脱氢,酸性,积炭
发表时间：
2012-07-11 17:18:23
Fe_Ni共掺杂ZnO的制备及其光催化降解甲基橙活性
高生旭 | -> | 761| 0| 1169.514MB |铁,镍,共掺杂,氧化锌,光催化,甲基橙,降解
摘要：采用溶液法制备了 Fe-Ni 共掺杂 ZnO 光催化剂, 并运用 X 射线衍射、扫描电镜和原子发射光谱等对催化剂进行了表征. 以甲基橙 (MO) 为模型污染物, 评价了样品的光催化活性, 考察了甲基橙初始浓度及其 pH 值, 以及催化剂用量等对光催化反应性能的影响. 结果表明, Fe-Ni 共掺杂降低了 ZnO 的结晶度, 并促进了晶粒的长大. 光催化降解反应表明, Fe-Ni 共掺杂显著提高了ZnO 光催化降解甲基橙的活性, 当催化剂用量为 0.6 g/L, 经 120 min 紫外光照射时, 可使甲基橙溶液 (10 mg/L) 降解率达到 93.5%.
半导体光催化技术自 20 世纪 70 年代被发现[1]以来, 以其经济、环保和适用范围广等优点引起了人们的广泛兴趣. 利用半导体光催化技术可降解空气中的气体污染物[2]和水中残留的无机或有机污染物[3]. 迄今为止, 被发现有光催化活性的材料有 TiO2,ZnO, ZnS, CdS 和 WO3 等. 当等于或大于这些半导体禁带能量的光照射到它们表面时, 在半导体的导带和价带之间会形成电子-空穴对. 但是, 光生电子-空穴对不稳定, 一部分以放出热能的形式复合, 回到原来的状态; 一部分被吸附于半导体表面的电子受体或给体捕获. 被捕获的光生电子有较强的还原性, 可以还原吸附于半导体表面的物质; 而空穴则有很强的氧化性, 可将吸附于半导体表面的有机分子等氧化降解. 因此, 只有被捕获的电子或空穴与受体或给体发生作用才会发生光催化反应.
目前, 光催化技术存在的主要问题是光能利用率低和光生电子-空穴对的高复合率所导致的催化
效率不高[4]. 为改善半导体的光催化活性, 可改进制备方法, 改变其粒径或形貌以提高光催化活性; 通过掺杂贵金属、过渡金属或非金属元素抑制光生电子-空穴对的复合, 或者改变其能带结构从而提高光能利用率. 其中, 掺杂被认为是一种改善半导体光催化活性的有效手段.
在众多半导体光催化材料中, ZnO 以其无毒、成本低等优点而备受关注. 已有研究表明, ZnO 具有较高的光催化活性[5,6]. 为了进一步提高 ZnO 的光催化活性, 人们进行了大量研究. Herńandez 等[7]采用溶胶-凝胶法制备了 ZnO-Fe2O3 光催化剂, 发现掺入少量 Fe2O3 可使 ZnO 禁带变窄, 且其光催化降解 KCN的活性升高. Uum 等[8]采用水解金属粉末法制备了Fe 掺杂 ZnO 纳米棒, 发现其紫外-可见 (UV-Vis) 吸收光谱较纯 ZnO 发生红移, 说明 Fe 的掺入可改变 ZnO带隙. Chen 等[9]利用溶胶-凝胶法制备了 p-n 异质结构的 NiO/ZnO, 并将其用于光催化还原 Cr2O72−和光催化氧化甲基橙反应, 发现 NiO/ZnO 的 p-n 异质结构对 Cr2O72−的光催化还原活性远高于 ZnO, 但其光催化氧化甲基橙的活性却不如 ZnO. 人们还对 La[10],Ag[11~13], Mn[14], Al[15,16], Cu[17], Mg[18]或 N[19]等元素掺杂 ZnO 的光催化性能进行了研究, 发现适量的掺杂均可提高 ZnO 的光催化活性. 另外, 胡志刚等[20]利用密度泛函理论的第一性原理超软赝势方法, 计算了 Fe 或 Ni 掺杂及 Fe-Ni 共掺杂 ZnO 的电子结构和光学性质, 也发现 Fe 和 Ni 的掺入能使 ZnO 的吸收光谱发生红移. 基于此, 本文采用溶液法制备了 Fe 或Ni 掺杂及 Fe-Ni 共掺杂 ZnO 光催化剂, 并以甲基橙为模型污染物评价了其光催化活性, 考察了催化剂的组成和反应条件等对反应性能的影响.
目前, 光催化技术存在的主要问题是光能利用率低和光生电子-空穴对的高复合率所导致的催化
效率不高[4]. 为改善半导体的光催化活性, 可改进制备方法, 改变其粒径或形貌以提高光催化活性; 通过掺杂贵金属、过渡金属或非金属元素抑制光生电子-空穴对的复合, 或者改变其能带结构从而提高光能利用率. 其中, 掺杂被认为是一种改善半导体光催化活性的有效手段.
在众多半导体光催化材料中, ZnO 以其无毒、成本低等优点而备受关注. 已有研究表明, ZnO 具有较高的光催化活性[5,6]. 为了进一步提高 ZnO 的光催化活性, 人们进行了大量研究. Herńandez 等[7]采用溶胶-凝胶法制备了 ZnO-Fe2O3 光催化剂, 发现掺入少量 Fe2O3 可使 ZnO 禁带变窄, 且其光催化降解 KCN的活性升高. Uum 等[8]采用水解金属粉末法制备了Fe 掺杂 ZnO 纳米棒, 发现其紫外-可见 (UV-Vis) 吸收光谱较纯 ZnO 发生红移, 说明 Fe 的掺入可改变 ZnO带隙. Chen 等[9]利用溶胶-凝胶法制备了 p-n 异质结构的 NiO/ZnO, 并将其用于光催化还原 Cr2O72−和光催化氧化甲基橙反应, 发现 NiO/ZnO 的 p-n 异质结构对 Cr2O72−的光催化还原活性远高于 ZnO, 但其光催化氧化甲基橙的活性却不如 ZnO. 人们还对 La[10],Ag[11~13], Mn[14], Al[15,16], Cu[17], Mg[18]或 N[19]等元素掺杂 ZnO 的光催化性能进行了研究, 发现适量的掺杂均可提高 ZnO 的光催化活性. 另外, 胡志刚等[20]利用密度泛函理论的第一性原理超软赝势方法, 计算了 Fe 或 Ni 掺杂及 Fe-Ni 共掺杂 ZnO 的电子结构和光学性质, 也发现 Fe 和 Ni 的掺入能使 ZnO 的吸收光谱发生红移. 基于此, 本文采用溶液法制备了 Fe 或Ni 掺杂及 Fe-Ni 共掺杂 ZnO 光催化剂, 并以甲基橙为模型污染物评价了其光催化活性, 考察了催化剂的组成和反应条件等对反应性能的影响.
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