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关键词：
质子转移反应,质谱分析,挥发性有机化合物,评述
发表时间：
2012-04-09 15:16:59
摘 要 研制了一种管状热腔离子源并引入实验室自行研制的磁－电双聚焦质谱系统中。离子源采用欧姆加热方式并可相对独立地控制样品蒸发和电离，因此在高效电离的同时保持了传统热表面电离质谱低本底特性。对该质谱系统痕量分析性能的初步测试表明：仪器对铀和钚的系统探测效率平均约为１％和６％；在跳峰计数法丰度比测试模式下，５０ｐｇ天然铀标样Ｒ２３５／２３８和０．１ｐｇ钚标样（２４０Ｐｕ含量约１０ｆｇ）Ｒ２４０／２３９的同位素分析的相对标准偏差小于１％。
元素的痕量质谱分析在诸多领域具有重要意义，特别是对环境样品中铀、钚等长寿命放射性元素的定量和元素丰度分析结果，可为准确评估环境受污染程度和对污染来源的确认提供可靠的信息［１，２］。
目前，热电离质谱（ＴＩＭＳ）仍是分析精度最好的同位素质谱，也是国内外多种同位素标准定值所指定的质谱仪器。对于ＴＩＭＳ，在长达４０年的开发和应用中，多种针对离子源的改进措施不同程度地提高了系统灵敏度和分析性能。在传统的带状离子源（单带、双带或三带结构）基础上，树脂球装样技术可有效提高离子源的稳定性和电离效率［３］。朱凤蓉等［４］将碳粒烧结在铼带上，有效改善了钚同位素分析精度，在ＺｈＴ－１３０１质谱计（国产第一台磁式同位素质谱计）上可分析０．１至２０ｎｇ钚同位素组成；刘雪梅等［５］在滴样同时加载活性炭粉作为电离增强剂实现了ｐｇ量级钚同位素比值测定，系统探测效率约０．２８％，相对标准偏差≤３．６％；采用电镀并覆盖铂层的扩散型离子源在提高电离效率的同时，还可有效降低有毒（Ｐｕ）样品对离子源系统的污染［６，７］。
目前，热电离质谱（ＴＩＭＳ）仍是分析精度最好的同位素质谱，也是国内外多种同位素标准定值所指定的质谱仪器。对于ＴＩＭＳ，在长达４０年的开发和应用中，多种针对离子源的改进措施不同程度地提高了系统灵敏度和分析性能。在传统的带状离子源（单带、双带或三带结构）基础上，树脂球装样技术可有效提高离子源的稳定性和电离效率［３］。朱凤蓉等［４］将碳粒烧结在铼带上，有效改善了钚同位素分析精度，在ＺｈＴ－１３０１质谱计（国产第一台磁式同位素质谱计）上可分析０．１至２０ｎｇ钚同位素组成；刘雪梅等［５］在滴样同时加载活性炭粉作为电离增强剂实现了ｐｇ量级钚同位素比值测定，系统探测效率约０．２８％，相对标准偏差≤３．６％；采用电镀并覆盖铂层的扩散型离子源在提高电离效率的同时，还可有效降低有毒（Ｐｕ）样品对离子源系统的污染［６，７］。
在对热电离离子源的改进中，多沿袭带状结构。热腔结构的离子源始于２０世纪７０年代初Ｂｅｙｅｒ［８］和Ｊｏｈｎｓｏｎ［９］等在同位素分离研究中的发现。随后，热电离腔（Ｔｈｅｒｍａｌ ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ ｃａｖｉｔｙ，ＴＩＣ）逐步应用于在线同位素分离系统（Ｉｓｏｔｏｐｅ ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ｏｎ－ｌｉｎｅ，ＩＳＯＬ）［１０～１２］，其电离机制也被广泛地探讨与研究［１３～１７］。由于ＴＩＣ效率高，许多实验室尝试将其应用到质谱分析仪器中［１８～２５］；Ｃｅｓａｒｉｏ等［１８］研制了一种与磁质谱接口的热腔离子源，包含一个装载样品的杆（外径１ｍｍ）和一个Ｒｅ的管（内径１ｍｍ，外径２ｍｍ），获得了相当于原双带离子源４～２８倍的离子探测增益（探测效率０．０２％～０．１４３％）；Ｄｕａｎ等［１９，２０］将ＴＩＣ与四极杆质量分析器相结合，对铀的探测效率约８％，对钚的探测效率约８．３％；Ｗａｙｎｅ等［２１，２２］将文献［１９，２０］的ＴＩＣ用于飞行时间质谱，获得了对钍约１％～３％的电离效率；Ｒｉｃｉｐｕｔｉ等［２３］将ＴＩＣ安装于商业质谱ＭＡＴ－２６２的样品转盘上，对铀的探测效率约５％，对钚的探测效率约７％，在相同痕量Ｐｕ样品下，采用ＴＩＣ离子源的离子流信号相对传统双带离子源提高约４０倍；Ｂüｒｇｅｒ等［２４］将类似Ｒｉｃｉｐｕｔｉ等［２３］的ＴＩＣ安装于新一代多接收磁质谱ＴＲＩＴＯＮ（ＴｈｅｒｍｏＦｉｓｈｅｒ公司）的样品转盘上，试图实现痕量样品的同位素比分析。出于未知的原因，却没能达到预期的探测效率（对铀的系统探测效率为０．１％～０．０１％，对钚约１％）。
为进一步改善实验室自行研制的磁质谱系统的探测灵敏度并为研制高效激光共振电离原子化源提供技术支撑，本实验研制了欧姆加热方式的热腔离子源，并初步评估了该离子源与磁质谱系统匹配后的痕量分析性能。
为进一步改善实验室自行研制的磁质谱系统的探测灵敏度并为研制高效激光共振电离原子化源提供技术支撑，本实验研制了欧姆加热方式的热腔离子源，并初步评估了该离子源与磁质谱系统匹配后的痕量分析性能。
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