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羟基自由基快速去除表面有机磷污染实验研究

黄海翔 | -> | 1320| 1| 0.258425MB |羟基自由基(·OH),有机磷污染物,降解,pH值,正交试验

黄海翔 黄海翔 | 文档量 |浏览量40021

摘要:针对近年来不断发生的有机物磷污染事件,通过强电场电离放电方法把H2Ogas和O2电离,制取以·OH为代表的活性自由基溶液,以喷洒的方式对2 种模拟有机磷污染物敌敌畏和氧乐果进行表面快速去除研究. 结果表明,在pH = 6,模拟平面上敌敌畏和氧乐果初始浓度为60 μg·cm - 2 的情况下,当·OH喷洒密度增加到3. 9 μg·cm - 2 时,短时间内敌敌畏和氧乐果去除率均可达90% 以上,矿化率也分别达到64% 和72% . 随着pH 值的不断增大,有机物的去除率均表现为先略有降低而后迅速增大,在接近中性时最低;其中敌敌畏和氧乐果在pH = 12 时的去除率要比pH = 6 时分别高出约21% 和26% . 四因素三水平正交试验表明以喷洒方式去除表面有机磷污染起主要作用的是·OH.
    有机磷酸酯类化合物广泛存在于农药及其它化工产品中,其量小毒性强,作用迅速,难于处理,危害持续时间长,毒害大. 近年来,在运输和使用过程中有机物污染事件不断发生,对人类和环境造成了很大的危害. 快速消除家庭、公共设施和工业场所中的有毒有害有机磷污染显得越来越重要[1]. 因此开发可以有效降解环境中有毒污染物、清洁安全、环境友好的洗消剂是极为必要的[2].
    国内外研究人员对有机磷污染物的降解和消除作了大量研究,发现常规的有机污染物处理技术往往不能达到令人满意的效果,越来越多的学者纷纷致力于高级氧化技术的研究. 目前高级氧化技术主要包括Fenton 法[3]、电化学氧化[4,5]、光催化氧化[6 ~ 8]以及以上几种方法的联用等. 农药是有机磷污染物中常见的一类. Evgenidou 等[9]应用TiO2光催化方法对敌敌畏和乐果进行降解实验,并通过中间产物对其作用机制进行研究;Badawy 等[10]利用Fenton 法对杀螟松、二嗪农、丙溴磷进行处理,研究了其高级氧化过程;而几种有机磷农药光催化降解形成的最终产物CO2、H2O、SO2 -4和Cl - 等早已被实验结果所证实[11 ~ 13],处理效果远远高于传统的生物和化学氧化等处理方法.
    目前国内外对·OH产生的浓度较小、制备工艺需外加大量的药剂及催化剂等问题仍然没有很好地解决办法,因而限制了高级氧化技术的实际应用.Zhang 等[14,15]利用强电场放电等离子体法,把O2和H2O 电离,使电子获得10 ~ 20eV 的高能量,由于H2O 和O2分子的电离能分别为12. 6eV 和12. 5eV,所以这些高能量的电子可以使H2O 和O2分子电离、离解生成O +2 、H2O + 、H2O* 等活性粒子,并进行重新组合生成较高浓度的·OH溶液. 由于该法是在常温常压无催化剂条件下进行,对解决这一难题提供了借鉴.
    本实验应用强电场放电法制取·OH溶液,以常见农药敌敌畏和氧乐果为模拟环境污染物,通过喷洒的方式研究了·OH对表面有机磷污染物的快速去除作用.
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