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关键词：
羟基自由基(·OH),有机磷污染物,降解,pH值,正交试验
发表时间：
2012-08-22 11:24:31
摘要: 以自制活性炭P聚四氟乙烯( PTFE) 气体扩散电极在无隔膜体系发生H2O2 进行电化学消毒的系统研究, 主要探讨了膜电极中PTFE 质量分数W( PTFE) 和造孔剂含量m( NH4HCO3 ) , 外部操作条件pH 值和氧气流速Q(O2) 对杀菌效果的影响. 结果表明,W(PTFE) 为0. 5 时, H2O2 的产量最高. 适量造孔剂的添加有效地提高了杀菌效率, 与酸性条件相比, 效果在中性条件下更为突出. BET 比表面积分析结果表明, 随着造孔剂含量的增加, 膜电极表面的平均孔径先大幅度减小, 后缓慢增加, 这有助于电极上的气体传质效果. 吸附在杀菌过程中起的作用不大. 杀菌效率随着pH 值的下降迅速提高, 该体系pH 值适用范围较广: 当原水细菌总数为106CFU#mL- 1, pH 为3~ 10, 以载铂量W(Pt) 为3j 的气体扩散电极作为阴极进行电解, 30 min 后杀菌效率均能达到80%以上. 在一定范围内增加氧气流速Q(O2) 对H2O2 的产生及杀菌效率的提高无太大影响. 一方面, 高的氧气流速增大了水的电阻, 增加了杀菌能耗, 提高气体扩散电极体系杀菌的运行成本; 另一方面, 高的氧气流速在一定程度上适当缩短了处理时间, 降低了设备投资. 机制研究表明, 开始时阳极的直接氧化与自由基的产生起了重要作用; 随着反应时间的延长, 阴极H2O2间接杀菌的作用迅速增强; 电解30 min 后阴极室和阳极室的杀菌效率基本相当, 此时两者的作用接近.
用水安全是人们关注的重要问题之一, 水的消毒工艺是保障用水安全的最重要的环节之一. H2O2被成功地用于处理和消毒饮用水和各类污水, 它的氧化反应不会在水里留下任何反应副产物, 且反应本身不带危险性, 在温和条件下进行. 电极上的过氧化反应不会产生致癌物质[ 1] , 不需要加任何化学药剂, 运行成本降低. 浊度和色度基本全部去除, 浊度的去除主要因为有机物和细菌被氧化. 阴极表面产生的H2O2 能够穿透细胞膜直达细胞核, 而且, 它还被证明具有持续消毒作用[ 2] . Booch 等[ 3] 曾把耗氧阴极用于现场发生H2O2 消毒饮用水. 在耗氧阴极上,氧气被还原成H2O2 和OH- . 和其他的消毒物质比较,H2O2 的氧化还原电位更低, 但杀菌效率基本没
有提高, 这是因为耗氧阴极上生成的H2O2 和阳极上生成的自由余氯发生反应生成HCl. 耗氧阴极的另一个缺点是只有溶解在水里的氧气能发生H2O2 . 氧在水里的溶解度很低, 当压力为11013 @ 105 Pa 时, 只有8 ~ 10 mg#L- 1 . 如果用纯氧充氧, 水里溶解氧的浓度< 25 mg#L- 1 . 所以, H2O2 的产量很低, 阴极生成H2O2 的效率很低, 难以在废水和饮用水消毒领域中实际应用, 耗氧电极因此也没有得到广泛的应用.
有提高, 这是因为耗氧阴极上生成的H2O2 和阳极上生成的自由余氯发生反应生成HCl. 耗氧阴极的另一个缺点是只有溶解在水里的氧气能发生H2O2 . 氧在水里的溶解度很低, 当压力为11013 @ 105 Pa 时, 只有8 ~ 10 mg#L- 1 . 如果用纯氧充氧, 水里溶解氧的浓度< 25 mg#L- 1 . 所以, H2O2 的产量很低, 阴极生成H2O2 的效率很低, 难以在废水和饮用水消毒领域中实际应用, 耗氧电极因此也没有得到广泛的应用.
目前这方面的研究主要集中在新型阴极材料的探索, 较好的阴极材料有石墨电极[4~ 6] 、网状多孔碳电极[ 7~ 10] 、碳PPTFE 气体扩散电极等[ 11~ 18] . 上述研究虽取得一定效果, 但对在实际水处理中应用存在的弊端考虑不够, 如电化学反应器采用膜隔开、气体要通过气室到达阴极表面、pH 适用范围窄等.
针对上述问题, 本研究采用无隔膜体系, 用膜结构的活性炭PPTFE 气体扩散电极为阴极, 并在阴极的旁边采用环境工程中较为简单、实用的曝气, 对影响膜阴极电化学消毒的一些因素进行了探讨, 并进行了机制分析, 以期为后续的研究提供实验依据.
针对上述问题, 本研究采用无隔膜体系, 用膜结构的活性炭PPTFE 气体扩散电极为阴极, 并在阴极的旁边采用环境工程中较为简单、实用的曝气, 对影响膜阴极电化学消毒的一些因素进行了探讨, 并进行了机制分析, 以期为后续的研究提供实验依据.
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