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关键词：
催化臭氧化,臭氧,钛酸铋,橙IV,高级氧化
发表时间：
2013-01-29 15:58:53
摘要: 采用化学溶液分解法制备了钛酸铋系化合物, 并研究了其催化臭氧化降解橙IV ( C18H14KN3O35 )溶液的性能. 结果表明, 在B i/T i摩尔比12B1、热处理温度550e 条件下制备的催化剂性能最优, 其COD 去除率达40. 3%, 比单独臭氧作用( 20. 3% )提高了1 倍, 并明显优于T iO2和B i2O3的催化效果(分别为28. 9%和21. 4% ) . 同时, 考察了催化剂投量、橙IV 初始浓度、臭氧投量、pH 值、重复使用等反应条件对催化剂性能的影响. 初步推断, 此催化臭氧化反应为非羟基自由基的含氧自由基作用机理.
臭氧是一种强氧化剂, 能杀灭细菌、病毒等微生物, 还能氧化多种有机物和无机物, 目前已被广
泛地应用在水处理工艺中, 并取得了一定的效果.但是单独使用臭氧存在许多局限性, 主要原因在于
臭氧分子的直接氧化具有很强的选择性. 臭氧具有亲电性, 易于进攻有机物上电子云密度大的部位,
对不饱和键及苯环上电子云密度大的位置氧化能力强, 而对饱和键位置氧化能力很弱. 因而对于一
些高稳定性、难降解有机物(如醇类、脂肪酸、氯代有机物、多环芳烃及有机农药等)的氧化效率很低,
氧化不彻底. 为进一步增强臭氧氧化有机污染物的能力, 产生了一系列高级氧化组合工艺, 主要包括紫外线、过氧化氢和臭氧的联用及均相金属离子和多相金属氧化物的催化等. 其中, 多相金属氧化物催化臭氧化技术受到了越来越多的关注, 该技术将臭氧的强氧化能力以及金属氧化物的吸附性、氧化性结合起来, 大大地促进了臭氧对有机污染物的氧化去除(张涛, 2002) . 利用复合金属氧化物来催化臭氧分解水中有机污染物是该领域的研究热点, 大量实验结果表明, 复合金属氧化物的催化效果明显
优于单独金属或单组分金属氧化物. 张彭义等( 1998)用浸渍法和附着沉淀法制备了负载型镍、铜氧化物催化臭氧化降解吐氏酸废水, 发现镍、铜单组分和双组分氧化物都能不同程度地提高臭氧的利用效率, 但双组分催化剂的催化活性更高. 顾玉林等( 2002)进行了复合金属氧化物/活性炭催化剂的臭氧分解活性实验, 发现MnO2-Fe2 O3和MnO2-CuO催化臭氧分解效果分别可达到93%和92% .
T iO2、B i2O3均有催化臭氧的作用, 其中T iO2是比较常用的臭氧催化剂( Fernando 等, 2002; Pa illard等, 1991; Cooper等, 1999) . T iO2和B i2O3复合可形成具有多种晶相结构的复合氧化物: B i4T i3 O12, B i2T i2O7, B i12T iO20, B i20T iO32等, 通称为钛酸铋化合物, 它们是一类被广泛研究的功能材料. 钛酸铋化合物具有特殊的晶体结构和电子结构, 有研究表明(许效红等, 2005)以钛酸铋化合物为光催化剂处理染料水效果显著, 并优于T iO2的处理效果. 这使得我们对钛酸铋化合物的催化臭氧能力是否同样优于T iO2的问题发生极大兴趣. 因此, 本文制备了钛酸铋系化合物, 并在相同条件下通过与单独臭氧作用、T iO2、B i2O3催化臭氧作用对比, 考察钛酸铋的催化
臭氧活性. 同时研究制备条件、反应条件等对催化效果的影响及其催化臭氧化的反应机理. 这里以难
降解有机物橙黄IV ( C18H14KN3 O35 )为底物进行催化剂性能测试实验.
泛地应用在水处理工艺中, 并取得了一定的效果.但是单独使用臭氧存在许多局限性, 主要原因在于
臭氧分子的直接氧化具有很强的选择性. 臭氧具有亲电性, 易于进攻有机物上电子云密度大的部位,
对不饱和键及苯环上电子云密度大的位置氧化能力强, 而对饱和键位置氧化能力很弱. 因而对于一
些高稳定性、难降解有机物(如醇类、脂肪酸、氯代有机物、多环芳烃及有机农药等)的氧化效率很低,
氧化不彻底. 为进一步增强臭氧氧化有机污染物的能力, 产生了一系列高级氧化组合工艺, 主要包括紫外线、过氧化氢和臭氧的联用及均相金属离子和多相金属氧化物的催化等. 其中, 多相金属氧化物催化臭氧化技术受到了越来越多的关注, 该技术将臭氧的强氧化能力以及金属氧化物的吸附性、氧化性结合起来, 大大地促进了臭氧对有机污染物的氧化去除(张涛, 2002) . 利用复合金属氧化物来催化臭氧分解水中有机污染物是该领域的研究热点, 大量实验结果表明, 复合金属氧化物的催化效果明显
优于单独金属或单组分金属氧化物. 张彭义等( 1998)用浸渍法和附着沉淀法制备了负载型镍、铜氧化物催化臭氧化降解吐氏酸废水, 发现镍、铜单组分和双组分氧化物都能不同程度地提高臭氧的利用效率, 但双组分催化剂的催化活性更高. 顾玉林等( 2002)进行了复合金属氧化物/活性炭催化剂的臭氧分解活性实验, 发现MnO2-Fe2 O3和MnO2-CuO催化臭氧分解效果分别可达到93%和92% .
T iO2、B i2O3均有催化臭氧的作用, 其中T iO2是比较常用的臭氧催化剂( Fernando 等, 2002; Pa illard等, 1991; Cooper等, 1999) . T iO2和B i2O3复合可形成具有多种晶相结构的复合氧化物: B i4T i3 O12, B i2T i2O7, B i12T iO20, B i20T iO32等, 通称为钛酸铋化合物, 它们是一类被广泛研究的功能材料. 钛酸铋化合物具有特殊的晶体结构和电子结构, 有研究表明(许效红等, 2005)以钛酸铋化合物为光催化剂处理染料水效果显著, 并优于T iO2的处理效果. 这使得我们对钛酸铋化合物的催化臭氧能力是否同样优于T iO2的问题发生极大兴趣. 因此, 本文制备了钛酸铋系化合物, 并在相同条件下通过与单独臭氧作用、T iO2、B i2O3催化臭氧作用对比, 考察钛酸铋的催化
臭氧活性. 同时研究制备条件、反应条件等对催化效果的影响及其催化臭氧化的反应机理. 这里以难
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