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关键词：
胺类化合物,β-氨基醇,氧化羰化,环氧化合物,氢酯基化,碘代芳烃,羰化偶联,双羰化
发表时间：
2012-07-13 10:33:15
热处理气氛对TiO_2纳米管阵列薄膜光电催化性能的影响
周子曦 | -> | 1101| 0| 3.282279MB |二氧化钛,纳米管阵列,阳极氧化,光电催化,亚甲基蓝,热处理
摘要：采用原位阳极氧化法在 Ti 基底上制备了高度有序的 TiO2 纳米管阵列薄膜, 分别在 O2, 空气, Ar 和 H2 气氛中于 500 oC 进行结晶热处理, 考察了热处理气氛对 TiO2 纳米管阵列薄膜光电催化降解亚甲基蓝 (MB) 反应性能的影响. 结果表明, 在这些气氛中热处理得到的锐钛矿晶型的纳米管阵列薄膜对 MB 降解满足一级反应, 其速率常数分别为 4.967, 3.127, 1.989 和 1.625 h−1 (0.5 V).电化学阻抗分析表明, TiO2 纳米管的光电催化性能受控于光生电荷的传递特性. 在 O2 中热处理, TiO2 纳米管的光吸收及激发性能得以改善, 且电荷传递阻抗降低, 因而其光电催化性能最好.
自 Fujishima 等[1]发现光照 TiO2 半导体电极具有分解水的功能, 特别是 Carey 等[2]报道了在紫外光照射下 TiO2 溶液可降解各种难降解有机化合物以来, TiO2 以其活性高、热稳定性好、抗光氧化性强和价格便宜等特点而成为最受关注的光催化剂. 其中纳米 TiO2 光催化作为一种水处理的高级氧化技术而广泛用于环保领域. 然而, TiO2 的光生电子和空穴容易复合, 导致其光催化效率较低. 为了提高光催化量子效率, 人们尝试了元素掺杂、染料敏化、半导体耦合以及电化学辅助的光催化 (光电催化)等手段[3~6].
近年来, 管状结构纳米材料以其独特的物理化学性能而备受关注. Grimes 研究组[7]首次在含氟离子的电解液中成功制备出分布均匀、整齐有序的TiO2 纳米管阵列. Wang 等[8]采用 HF, NH4F 和乙二醇作为电解液, 通过阳极氧化制备出的 TiO2 纳米管阵列生长速度快, 而且管壁光滑. 研究表明, TiO2 纳米管比其它形式的 TiO2 具有更好的光催化、光电解以及光电转换等性能[9~12].
由于通过电化学阳极氧化制备的 TiO2 纳米管往往呈非晶态, 需要通过热处理进行结晶. Zhang
等[13]在 CO 中热处理的 TiO2 纳米管阵列由于 C 掺杂而存在 Ti3+缺陷, 并且显示出很好的准可逆的循环伏安峰, 表明电子传递和电导率增强. Mohapatra等[14]在 H2 中热处理 TiO2 纳米管阵列, 发现纳米管阵列从无定形向锐钛矿型转变, 得到 C 掺杂的光敏化的 TiO2-xCx 阳极. Liu 等[15]采用阳极氧化法制得TiO2 纳米管薄膜电极, 与 N2 气氛相比, 在 CO 中热处理的 TiO2 纳米管大大提高了锂离子的嵌层电容.热处理过程会导致薄膜结构发生变化, 并且通过选择热处理气氛和掺杂可缩小禁带宽度和增加电导率[16~20]. 由于 TiO2 在还原气氛中热处理的结晶过程往往伴随有掺杂效应, 特别是热处理气氛对其光电催化降解有机染料性能的影响和机理仍不十分清楚. 因此, 本文采用阳极氧化法制备 TiO2 纳米管薄膜光催化电极, 以亚甲基蓝 (MB) 染料为降解物, 通过光电催化反应分别研究了 500 oC 下在 O2, H2, Ar和空气中热处理的 TiO2 纳米管的光电响应, 初步探讨了影响光电催化性能的内在因素.
近年来, 管状结构纳米材料以其独特的物理化学性能而备受关注. Grimes 研究组[7]首次在含氟离子的电解液中成功制备出分布均匀、整齐有序的TiO2 纳米管阵列. Wang 等[8]采用 HF, NH4F 和乙二醇作为电解液, 通过阳极氧化制备出的 TiO2 纳米管阵列生长速度快, 而且管壁光滑. 研究表明, TiO2 纳米管比其它形式的 TiO2 具有更好的光催化、光电解以及光电转换等性能[9~12].
由于通过电化学阳极氧化制备的 TiO2 纳米管往往呈非晶态, 需要通过热处理进行结晶. Zhang
等[13]在 CO 中热处理的 TiO2 纳米管阵列由于 C 掺杂而存在 Ti3+缺陷, 并且显示出很好的准可逆的循环伏安峰, 表明电子传递和电导率增强. Mohapatra等[14]在 H2 中热处理 TiO2 纳米管阵列, 发现纳米管阵列从无定形向锐钛矿型转变, 得到 C 掺杂的光敏化的 TiO2-xCx 阳极. Liu 等[15]采用阳极氧化法制得TiO2 纳米管薄膜电极, 与 N2 气氛相比, 在 CO 中热处理的 TiO2 纳米管大大提高了锂离子的嵌层电容.热处理过程会导致薄膜结构发生变化, 并且通过选择热处理气氛和掺杂可缩小禁带宽度和增加电导率[16~20]. 由于 TiO2 在还原气氛中热处理的结晶过程往往伴随有掺杂效应, 特别是热处理气氛对其光电催化降解有机染料性能的影响和机理仍不十分清楚. 因此, 本文采用阳极氧化法制备 TiO2 纳米管薄膜光催化电极, 以亚甲基蓝 (MB) 染料为降解物, 通过光电催化反应分别研究了 500 oC 下在 O2, H2, Ar和空气中热处理的 TiO2 纳米管的光电响应, 初步探讨了影响光电催化性能的内在因素.
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