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关键词：
等离子体,过氧化氢,钛硅分子筛,气相丙烯环氧化,环氧丙烷
发表时间：
2012-07-12 17:14:29
混合胺体系中MCM_49_ZSM_35复合分子筛的晶化过程
杨菲 | -> | 1230| 0| 1.450408MB |MCM-49,SM-35,复合分子筛,合成,晶化过程,环己胺,六亚甲基亚胺
摘要：采用 X 射线衍射、N2 吸附-脱附、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱等技术, 研究了 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛在Na2O-SiO2-Al2O3-CHA (环己胺)-HMI (六亚甲基亚胺)-H2O 合成体系中, 先在低温 80 °C 老化 4 h, 再经 160 °C 晶化不同时间的演变过程. 结果表明, 在该混合胺体系中, 首先生成 MCM-49 分子筛, 随着晶化时间的延长, 形成 ZSM-35 含量逐渐增加的MCM-49/ZSM-35 复合分子筛, 最后生成纯 ZSM-35 分子筛; ZSM-35 的生成是以 MCM-49 分子筛的消耗为代价的.
沸石分子筛具有均匀独特的孔道结构和可调变的酸性, 因而广泛用于催化、吸附和分离等领域, 同时也成为非常活跃的学术研究领域[1~5]. 目前有关分子筛晶化过程的研究主要集中在单一晶相样
品[6~10]. 但随着一系列具有独特性能的复合 (共结晶) 分子筛的成功合成, 有关复合分子筛晶化过程的研究受到关注[11~14]. 同单一晶相分子筛相比, 复合分子筛材料的晶化过程更加复杂, 并且不同类型复合分子筛的形成过程存在差异. 例如, 在 BEA/MOR共结晶分子筛的晶化过程中, 首先生成 BEA 晶相,随后才产生 MOR 晶相, 但 BEA 晶相并不随 MOR的出现而减少[15]; 在 FAU/LTA 复合分子筛的形成过程中, FAU 和 LTA 晶相几乎同时产生, 但随着晶化时间的延长, 二者的生长速率不同, 从而形成FAU 和 LTA 比例不同的 FAU/LTA 复合分子筛[16].
MCM-49 分子筛是由 Bennett 等 [17]首先合成的,它具有 MWW 构型, 其骨架结构与 MCM-22 分子筛相同[18,19]; 由于拥有特殊的孔道结构, 从而在一些反应中显示出独特的催化性能[20~22]. ZSM-35 属FER 构型分子筛, 在烃类裂解、烯烃骨架异构等反应中表现出良好的催化性能[23]. 虽然 MCM-49 与ZSM-35 的骨架结构差异很大, 但它们均拥有相同的 5 元环次级结构单元, 二者容易发生共生, 进而形成 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛. 我们曾比较系统地研究了六亚甲基亚胺 (HMI) 和环己胺 (CHA) 混合胺体系中 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛的合成及其结构和性能, 发现通过改变合成条件可得到纯MCM-49 分子筛、组成不同的 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛或纯 ZSM-35 分子筛, 报道了 MCM-49/
ZSM-35 复合分子筛结构的特异性[24,25]. 在此基础上, 本文研究了 HMI-CHA 混合胺体系中的MCM-49/ZSM-35 复合分子筛晶化过程, 揭示了其演变规律.
品[6~10]. 但随着一系列具有独特性能的复合 (共结晶) 分子筛的成功合成, 有关复合分子筛晶化过程的研究受到关注[11~14]. 同单一晶相分子筛相比, 复合分子筛材料的晶化过程更加复杂, 并且不同类型复合分子筛的形成过程存在差异. 例如, 在 BEA/MOR共结晶分子筛的晶化过程中, 首先生成 BEA 晶相,随后才产生 MOR 晶相, 但 BEA 晶相并不随 MOR的出现而减少[15]; 在 FAU/LTA 复合分子筛的形成过程中, FAU 和 LTA 晶相几乎同时产生, 但随着晶化时间的延长, 二者的生长速率不同, 从而形成FAU 和 LTA 比例不同的 FAU/LTA 复合分子筛[16].
MCM-49 分子筛是由 Bennett 等 [17]首先合成的,它具有 MWW 构型, 其骨架结构与 MCM-22 分子筛相同[18,19]; 由于拥有特殊的孔道结构, 从而在一些反应中显示出独特的催化性能[20~22]. ZSM-35 属FER 构型分子筛, 在烃类裂解、烯烃骨架异构等反应中表现出良好的催化性能[23]. 虽然 MCM-49 与ZSM-35 的骨架结构差异很大, 但它们均拥有相同的 5 元环次级结构单元, 二者容易发生共生, 进而形成 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛. 我们曾比较系统地研究了六亚甲基亚胺 (HMI) 和环己胺 (CHA) 混合胺体系中 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛的合成及其结构和性能, 发现通过改变合成条件可得到纯MCM-49 分子筛、组成不同的 MCM-49/ZSM-35 复合分子筛或纯 ZSM-35 分子筛, 报道了 MCM-49/
ZSM-35 复合分子筛结构的特异性[24,25]. 在此基础上, 本文研究了 HMI-CHA 混合胺体系中的MCM-49/ZSM-35 复合分子筛晶化过程, 揭示了其演变规律.
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