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关键词：
沉积物,铅,释放,扩散梯度膜(DGT),扩散通量模型(DIFS)
发表时间：
2013-02-05 17:12:18
沉积物中重金属铅的释放动力学模拟
曹曼易 | -> | 1072| 0| 0.687086MB |沉积物,铅,释放,扩散梯度膜(DGT),扩散通量模型(DIFS)
摘要:采用扩散通量模型(DIFS)模拟了沉积物中Pb 从固相向液相释放的动力学过程. 模拟结果表明，对于扩散梯度膜(DGT) 测定的Pb 浓度CDGT与孔隙水Pb 浓度比值(R)接近1 的S1 样品，靠近DGT 的液相Pb 被消耗后，固相吸附态Pb 迅速补给消耗;其解吸速率常数k － 1较大，而且非稳态Pb 含量较大，在放置时间(t)内，DGT 表面孔隙水Pb 浓度一直维持在初始浓度. 而对于R 接近0 的S2 样品(无补给情况)，靠近DGT孔隙水Pb 被消耗后，固相的补给很少，反映在相关参数上便是非稳态Pb 含量较低，而且解吸速率常数k － 1很小，DGT 表面处孔隙水Pb 浓度随放置时间的增加而降低. 对于R 值等于0. 39 的S3 样品(部分补给情况)，非稳态Pb 含量和解吸速率常数k － 1介于S1 和S2 样品之间，固相的补给能力介于S1 和S2 之间. 由以上模拟结果可知，沉积物中重金属释放动力学过程受到非稳态Pb 含量和释放动力学参数共同影响.
有关重金属元素在沉积物固/液两相之间相互作用过程的研究对于深入理解重金属的迁移转化和生物有效性等方面至关重要(McLaughlin et al. ，1998; Harper et al. ，2000). 目前，常采用分配系数(Kd)、吸附等温线或表面络合模型等基于平衡原理的方法来研究重金属元素在固/液两相间分配(Dzombak et al. ，1990). 当生物吸收液相中的重金属元素后，重金属在固/液两相间的平衡状态被打破，因此，有关重金属元素迁移转化的动力学过程的研究日益受到重视( Sparks，2000). 由于缺少现场测定这些动力学过程的技术，有关动力学相互作用过程的研究受到限制. 扩散梯度膜( diffusivegradients in thin films，DGT)最初是用来测定水中重金属的浓度(Davison et al. ，1994)，后来其应用范围逐渐扩展到确定土壤和沉积物中非稳态金属含量和释放动力学特征等表面( Zhang et al. ，1998;2002; Nowack et al. ， 2004; 范英宏等，2008a;2008b). 近年来，DGT 被用来获得重金属从固相到液相释放速率常数的研究中( Ernstberger etal.，2002;2005). 由于DGT 在沉积物体系中形成一个吸收重金属的汇(模拟生物吸收过程)，从而会在沉积物和DGT 装置之间产生一个扩散通量(范英宏等，2008b). 一般情况下，通过公式计算可以把DGT上固定的金属量转化成在放置时间内从沉积物到DGT 的平均通量. 在充分搅拌的水体中，通过DGT测定的金属浓度可以直接转化为水体金属浓度;而在沉积物和饱和土壤中，对测定结果的解释较为复杂，基于时间的平均通量受到沉积物和DGT 装置内部的反应和迁移特征等参数的影响. 如何研究DGT-沉积物相互作用动力学成为研究的关键，Harper 等(1998;2000) 开发的扩散通量模型( DGT inducedfluxes in sediments and soils，DIFS)可以模拟DGT 放置到沉积物/土壤介质的时段内，重金属在沉积物固/液两相和沉积物/DGT 之间迁移、转化过程. 基于此，本研究采用DGT 测定和DIFS 模型相结合的方法来模拟生物吸收Pb 的动力学过程，旨在探讨重金属Pb 在沉积物固/液两相迁移的动力学过程.
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