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关键词：
MCM-41介孔分子筛,孔壁结构,缺陷位,亚硝胺,吸附
发表时间：
2012-07-13 17:49:58
钛硅分子筛_H_2O_2体系催化合成丁酮肟的反应行为
沈晓红 | -> | 1264| 0| 0.940218MB |钛硅分子筛,过氧化氢,丁酮,丁酮肟,环己酮,环己酮肟,水解
摘要：钛硅分子筛/H2O2 体系催化酮氨肟化反应合成肟的过程中, 产物肟的反应行为直接影响氨肟化过程的反应效率和操作稳定性. 在 Ti-MWW/H2O2 体系催化丁酮氨肟化反应中研究了产物丁酮肟的反应行为, 发现 Ti-MWW 和 H2O2 的共同作用促使丁酮肟发生水解, 生成丁酮和氮氧化物, 使得反应体系从碱性变成了酸性. TS-1/H2O2 体系及产物环己酮肟均存在类似的现象.
环己酮肟和丁酮肟等肟类是重要的化工原料[1~3]. 肟的传统生产方法是羟胺法, 主要是先通过羟胺盐和酮进行肟化反应, 再经氨水中和、分离制得肟[3,4]. 羟胺法存在着操作过程复杂、能耗高、污染严重等问题. 钛硅分子筛的成功开发使得酮、氨和H2O2 一步反应合成肟类成为现实[5~11].
在钛硅分子筛/H2O2 体系催化酮氨肟化反应过程中, 提高反应效率和操作稳定性的关键是避免氮
氧化物、硝基化合物的产生. 因为产生的氮氧化物溶于水会改变反应体系的碱性而影响氨肟化反应; 如果反应体系变为酸性, 则肟化反应会停止. 一般认为, 较高的反应温度可使反应过程中生成的羟胺被H2O2 进一步氧化分解为氮氧化物、亚硝酸或硝酸等,从而降低产物的选择性[10,11]. 在 Ti-MWW/H2O2 体系催化丁酮氨肟化合成丁酮肟的反应过程中, 我们发丁酮. 钛硅分子筛/H2O2 体系催化酮的氨肟化过程的反应机理为, 氨与 H2O2 在钛硅分子筛催化剂的作用下先形成羟胺中间体, 然后与酮反应生成肟[8,10]. 这说明在钛硅分子筛的催化过程中 H2O2 的反应行为非常关键, 一方面参与形成羟胺中间体, 另一方面又可以进一步氧化羟胺中间体[10,11].
在钛硅分子筛/H2O2 体系催化酮氨肟化反应过程中, 提高反应效率和操作稳定性的关键是避免氮
氧化物、硝基化合物的产生. 因为产生的氮氧化物溶于水会改变反应体系的碱性而影响氨肟化反应; 如果反应体系变为酸性, 则肟化反应会停止. 一般认为, 较高的反应温度可使反应过程中生成的羟胺被H2O2 进一步氧化分解为氮氧化物、亚硝酸或硝酸等,从而降低产物的选择性[10,11]. 在 Ti-MWW/H2O2 体系催化丁酮氨肟化合成丁酮肟的反应过程中, 我们发丁酮. 钛硅分子筛/H2O2 体系催化酮的氨肟化过程的反应机理为, 氨与 H2O2 在钛硅分子筛催化剂的作用下先形成羟胺中间体, 然后与酮反应生成肟[8,10]. 这说明在钛硅分子筛的催化过程中 H2O2 的反应行为非常关键, 一方面参与形成羟胺中间体, 另一方面又可以进一步氧化羟胺中间体[10,11].
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