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调控介孔硅分子筛的孔壁结构以提高吸附亚硝胺的效率

沈晓红 | -> | 1255| 0| 1.790576MB |MCM-41介孔分子筛,孔壁结构,缺陷位,亚硝胺,吸附

沈晓红 沈晓红 | 文档量 |浏览量47214

摘要:针对高空速下捕获痕量毒物分子的环境净化要求, 尝试调控介孔材料孔壁结构以提高其吸附小分子环境污染物的效率.通过调节合成体系的 pH 值、加入无机盐以及控制表面活性剂浓度等方法, 改变硅物种与模板剂胶束的组装速度或无机-有机液晶相的存在形态, 研制含有孔壁缺陷位的介孔分子筛新材料. 通过 X 射线衍射和低温氮气吸附研究了样品的结构特性, 并采用高分辨透射电镜和固体核磁技术证实了介孔材料孔壁缺陷位的形成. 以挥发性吡咯烷亚硝胺为靶标分子, 考察了所得材料的吸附性能. 结果表明, 大量缺陷空位的存在成倍地提高了介孔分子筛吸附挥发性亚硝胺的效率, 为设计研制环保新材料提供了新思路.
    环境保护是分子筛应用的新领域[1]. 然而, 去除环境中各种微量/痕量污染物的特殊条件 (如高速气流及其与沸石少于 0.1 s 的接触时间, 10−6 级靶标物浓度同时伴有高浓度的其它气体) 都与通常的工业过程截然不同[2], 使得分子筛吸附面临挑战. 沸石的微孔结构限制着气体的通过量, 高气阻造成的显著压降[3]使之难以应用于通风系统. 介孔分子筛如MCM-41 拥有的介孔提供了选择性吸附的基础, 规整孔结构起着疏导气流的作用, 因而最具竞争力. 但是它们的大孔径无法约束小分子, 同时又缺乏阳离子吸附位[4]. 近年来, 有关介孔分子筛吸附亚硝胺及其改性研究较多, 但大多是通过引入不同的金属组分[5,6]以及增加金属组分的负载量等途径来提高材料的吸附性能[7]. 着重从改变引入的客体入手来提高介孔分子筛的吸附效率, 这往往需要较高的负载量, 因而造成吸附材料成本上升, 而且在液相中使用时可能会由于金属组分的流失而引起新的污染. 因此, 必须尝试新途径来研制环境净化介孔材料.
   研究表明, 苯的粘附几率取决于苯分子在沸石表面碰撞时发生有利于吸附方位上的碰撞次数[8].
由于三维结构的吸附剂表面能使靶标分子在吸附时可以保留较高的自由度[9], 不难想象, 提高吸附剂内表面的粗糙度或产生缺陷空位, 将有助于增加靶标分子与吸附材料在有利于吸附方位上的碰撞次数,
从而增强吸附材料对靶标分子的捕获能力. 鉴于此,本文尝试改变介孔材料孔壁结构以提高其吸附小分
子环境污染物的效率. 主要通过调变合成体系 pH值、加入无机盐以及控制表面活性剂浓度, 制备含有
孔壁缺陷位的介孔材料, 并选择挥发性亚硝胺为靶标分子评价新材料的吸附性能.
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