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关键词：
锰氧化物,氧化铝,改性,一氧化碳,氧化,丙烷氧化,精细结构
发表时间：
2012-07-12 16:34:08
改性介孔Al_2O_3负载锰基催化剂的结构及其催化氧化与抗硫性能
刘畅 | -> | 1151| 0| 1.110701MB |锰氧化物,氧化铝,改性,一氧化碳,氧化,丙烷氧化,精细结构
摘要：采用分步浸渍法分别制备了 LaCeZr 和 YCeZr 组合助剂改性的介孔 Al2O3 负载的 Mn 基系列氧化物催化剂, 用 X 射线衍射、氮气吸附-脱附、X 射线吸收精细结构、X 射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征, 探讨了催化剂中 Mn 物种的存在形式及其还原性能, 并与样品催化 CO 和 C3H8 的氧化活性相关联. 结果表明, 样品中 Mn 物种主要以 Mn3O4 形式存在,该物种在不同样品中与载体的作用强弱不同, 从而表现出不同的还原性能和催化活性. 助剂改性有效抑制了 Mn-Al 之间的相互作用, 提高了 Mn–O 键的活动度, 从而提高了催化剂的氧化活性. 相比于 YCeZr 助剂, LaCeZr 助剂改性更大程度上提高了 Mn 物种的还原性, 因而大大提高了催化剂的氧化性能. 650 oC 焙烧的 LaCeZr 组合助剂改性的介孔 Al2O3 负载的 Mn 氧化物催化剂, 在0.035% SO2 存在的条件下对 CO 的氧化活性并未下降, 对 C3H8 的氧化活性下降幅度也较小, 表现出优越的抗硫性能和氧化性能.
汽车冷启动时, 由于催化剂床层温度较低, 传统三效催化剂的氧化活性不够, 导致大量的 CO 和碳氢化合物被直接排放, 因此, 开发具有优良低温氧化性能的氧化型催化剂势在必行. 过渡金属 Mn 的氧化物具有很好的催化氧化性能, 在 CO 低温氧化[1,2]、可挥发性有机物消除[3,4]和氮氧化物选择性还原反应[5]中受到广泛的重视. 为了减少活性组分用量、增加表面活性中心数目, 通常将 Mn 氧化物负载在大比表面积载体上. 前期工作表明, γ-Al2O3 是最合适的载体[1],助剂 Ce 的添加能够进一步提高催化剂的活性[2]; 但高温焙烧后, MnOx 与载体相互作用生成了难以还原的 Mn3+-O-Al3+相, 导致催化剂活性下降[2]. La, Zr 和Y 等氧化物因具有助分散和抗烧结作用被广泛用作汽车尾气净化催化剂的助剂[6,7], 因此, 本文采用多种助剂组合方式对γ-Al2O3 进行表面改性, 以抑制Mn-Al 之间的相互作用, 并以 CO 和 C3H8 的氧化为模型反应, 分别考察了组合助剂 LaCeZr 和 YCeZr 对γ-Al2O3 负载的 MnOx 催化剂低温氧化活性的影响,将催化剂的结构与性能进行了关联.
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