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关键词：
Na-ZSM-5分子筛,一氧化氮,氧化,氮氧化物,吸附,脱除
发表时间：
2012-07-12 16:48:39
高硅Na_ZSM_5分子筛表面NO的常温吸附_氧化机理
康瑞 | -> | 1326| 1| 1.04775MB |Na-ZSM-5分子筛,一氧化氮,氧化,氮氧化物,吸附,脱除
摘要：采用程序升温表面反应 (TPSR) 和原位漫反射红外光谱 (DRIFTS) 等手段研究了常温下 NO 和 O2 在高硅 Na-ZSM-5 分子筛上吸附-氧化反应机理. 结果表明, Na-ZSM-5 分子筛上 NO 的催化氧化过程中伴随着显著的 NO2 物理吸附, 表现为 NO 氧化和NO2 吸附间的动态平衡. Na-ZSM-5 分子筛表面 NOx 吸附物种的 TPSR 和原位 DRIFTS 表征表明, 化学吸附的 NO 和气相中的 O2在 Na-ZSM-5 表面反应生成吸附态的 NO3, 并继续与 NO 作用生成弱吸附的 NO2 和 N2O4, 它们吸附饱和后释放出来; 其中, 强吸附的 NO3 在 NO 氧化过程中起到了反应中间体的作用, 同时也促进了 NO 的吸附.
氮氧化物 (NOx) 对生态环境和人类健康造成极大的危害, 脱除 NOx 成为当前环境领域的重要研究课题之一. 选择性催化还原法 (SCR)、液体吸收法和吸附法是当前应用最广泛的技术, 这三种方法的处理效果都与 NOx 中 NO2 的含量有关. Goo 等[1]发现在V2O5-WO3-MnO2/TiO2 上的 NH3-SCR 过程中, 提高NO2 含量可大大降低反应温度, 最佳 NO2:NOx 比为0.5; Koebel 等[2]指出, 当 NO2:NO 为 1:1 时在 V2O5-WO3/TiO2 上 SCR 活性最高. 而在碱液吸收法中要得到高的 NOx 脱除率, 也必须提高 NO2 的含量. 当采用NaOH 溶液吸收, 则需 NO2:NOx 比为 0.5~0.6[3~5]; 若采用 (NH4)2SO3-NaOH 等还原性碱液吸收, 所需要的NO2:NOx 比更高[6]. 在吸附法中由于 NO 难吸附, 只有将 NO 氧化成 NO2 才能获得较高的吸附量[7]. 因此, 如何将 NOx 废气中占 90% 以上的 NO[8]部分氧化成 NO2 以提高 NOx 脱除率, 是上述处理工艺共有的关键问题.
ZSM-5 分子筛及金属离子交换的 ZSM-5 应用于 NOx 吸附和还原的研究较多[9,10], 而有关以高硅ZSM-5 为常温 NO 氧化催化剂鲜有报道. 针对活性炭和活性炭纤维在常温含水汽环境下氧化活性低[11]的缺点, 我们重点研究了高硅 ZSM-5 分子筛催化氧化 NO 性能, 发现该催化剂在高水汽含量气氛下具有远高于活性炭等材料的低温催化氧化活性[12], 可望实现工业化应用. 因此, 本文进一步研究高硅 Na-ZSM-5 分子筛上 NO 和 O2 的反应过程及表面吸附物种, 探讨 NO 常温吸附-氧化反应机理, 以期对后续的催化剂改进和反应动力学研究等提供理论指导.
ZSM-5 分子筛及金属离子交换的 ZSM-5 应用于 NOx 吸附和还原的研究较多[9,10], 而有关以高硅ZSM-5 为常温 NO 氧化催化剂鲜有报道. 针对活性炭和活性炭纤维在常温含水汽环境下氧化活性低[11]的缺点, 我们重点研究了高硅 ZSM-5 分子筛催化氧化 NO 性能, 发现该催化剂在高水汽含量气氛下具有远高于活性炭等材料的低温催化氧化活性[12], 可望实现工业化应用. 因此, 本文进一步研究高硅 Na-ZSM-5 分子筛上 NO 和 O2 的反应过程及表面吸附物种, 探讨 NO 常温吸附-氧化反应机理, 以期对后续的催化剂改进和反应动力学研究等提供理论指导.
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