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关键词：
Na-ZSM-5分子筛,一氧化氮,氧化,氮氧化物,吸附,脱除
发表时间：
2012-07-12 16:48:39
钙和钒离子对钒_溴过氧化物酶催化H_2O_2氧化环己烯反应的影响
康瑞 | -> | 1332| 2| 0.987852MB |溴过氧化物酶,钙离子,钒离子,环己烯,过氧化氢,环氧化反应,环氧环己烷
摘要：在溴化钾存在下, 大型海洋藻类珊瑚藻的钒-溴过氧化物酶 (V-BPO) 可在常温下催化 H2O2 环氧化环己烯生成环氧环己烷.通过用含 1.0 mmol/L 钒离子和 1.0 mmol/L 钙离子的缓冲溶液透析 V-BPO, 用恒流泵向反应体系中连续添加 H2O2, 并优化其它反应条件, 可提高该催化反应时空收率. 在优化的反应条件下, 产物环氧环己烷的时空收率为 4.79 g/(h·L), 对 H2O2 的收率为 74%,均比文献最高值提高了 78%.
卤素过氧化物酶是一类重要的生物催化剂, 在卤素离子存在下, 它可催化 H2O2 氧化一系列有机底物, 因而受到了广泛关注[1~7]. 以钒为辅基的卤素过氧化物酶发现较晚, 它可催化 H2O2 氧化卤素离子(Br−, I−)[8]. 由于这类酶具有较好的热稳定性和操作稳定性、较高的 H2O2 耐受性和良好的有机溶剂耐受性, 因而在有机合成研究及工业化应用中颇具优势[9,10]. 其中海洋珊瑚藻类 Corallina officinalis) 的钒-溴过氧化物酶 (V-BPO) 近年来备受关注[11~14]; 它可催化烯烃溴化氧化[15,16]和环氧化[17]、有机硫化物但 V-BPO 也存在底物适用范围较小和反应活性较低等不足[21]. 酶的成本过高是生物催化过程工业化的瓶颈之一[18]. 因此, 提高酶的稳定性和催化活性进而提高酶的催化效率是降低生物催化过程成本的有效手段, 对推动 V-BPO 的工业化应用具有重要意义.
随着 V-BPO 催化特征和机制研究的不断深入,发现 V-BPO 不仅在活性中心具有钒离子的结合位
点, 而且在活性中心之外还具有钙离子的结合位点[19]. 钒离子和钙离子对提高 V-BPO 活性及稳定构
象具有重要作用[22]. 因此, 本文在含有钒和钙离子的缓冲液中透析处理纯化 V-BPO, 然后用于催化 H2O2环氧化环己烯生成环氧环己烷 (见图式 1) 反应中;在文献[17]的基础上, 进一步优化反应条件, 以提高体系的催化效率.
随着 V-BPO 催化特征和机制研究的不断深入,发现 V-BPO 不仅在活性中心具有钒离子的结合位
点, 而且在活性中心之外还具有钙离子的结合位点[19]. 钒离子和钙离子对提高 V-BPO 活性及稳定构
象具有重要作用[22]. 因此, 本文在含有钒和钙离子的缓冲液中透析处理纯化 V-BPO, 然后用于催化 H2O2环氧化环己烯生成环氧环己烷 (见图式 1) 反应中;在文献[17]的基础上, 进一步优化反应条件, 以提高体系的催化效率.
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