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关键词：
聚丙烯,极性单体,Ziegler-Natta催化剂,二醚,聚烯烃功能化
发表时间：
2012-07-12 16:20:08
对烷氧基取代MeO_BIPHEP型手性双膦钌配合物催化_酮酸酯不对称加氢反应
杨晶 | -> | 1551| 0| 0.771369MB |β-酮酸酯,不对称加氢,联苯类配体,钌配合物
摘要：报道了对烷氧基取代的 MeO-BIPHEP 型手性双膦配体钌配合物催化的β-酮酸酯不对称加氢反应, 考察了反应温度、压力、底物/催化剂摩尔比和溶剂对反应的影响. 结果表明, 在乙醇中该配合物催化 3-丁酮酸乙酯加氢反应的对映选择性达 98.0%,且对含不同取代基的β-酮酸酯均表现出较高的活性和对映选择性.
手性化合物在医药和生物等领域的应用越来越广泛, 其制备方法一直受到人们的重视, 其中最重要的手段之一就是过渡金属手性配合物催化的不对称加氢反应[1~5]. 该反应中手性配体起关键作用, 具有高活性和对映选择性的配体的设计与合成是不对称催化加氢研究的重要内容.
研究表明, 具有阻转异构的双膦配体是目前不对称催化加氢反应中最有效的配体[6]. BINAP[7,8],MeO-BIPHEP[9~11]以及 P-Phos[12,13]等双膦配体的合成和应用, 在不饱和化合物的不对称催化加氢研究中发挥了重要作用[14~17]. 此外, 人们还设计合成了很多有效的手性配体, 并且研究了它们的空间效应、电子效应以及各种取代基等对不对称加氢性能的影响[18].
β-酮酸酯作为考察手性双膦配体催化性能的经典底物已有大量报道. 本文在已合成的一系列对烷氧基取代 MeO-BIPHEP 型手性双膦配体 (1a~1e)[19]的基础上, 考察不同对烷氧基取代 MeO-BIPHEP 型
手性双膦配体钌配合物催化的 β-酮酸酯不对称加氢反应 (见图式 1) 中的性能.
研究表明, 具有阻转异构的双膦配体是目前不对称催化加氢反应中最有效的配体[6]. BINAP[7,8],MeO-BIPHEP[9~11]以及 P-Phos[12,13]等双膦配体的合成和应用, 在不饱和化合物的不对称催化加氢研究中发挥了重要作用[14~17]. 此外, 人们还设计合成了很多有效的手性配体, 并且研究了它们的空间效应、电子效应以及各种取代基等对不对称加氢性能的影响[18].
β-酮酸酯作为考察手性双膦配体催化性能的经典底物已有大量报道. 本文在已合成的一系列对烷氧基取代 MeO-BIPHEP 型手性双膦配体 (1a~1e)[19]的基础上, 考察不同对烷氧基取代 MeO-BIPHEP 型
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