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关键词：
聚丙烯,极性单体,Ziegler-Natta催化剂,二醚,聚烯烃功能化
发表时间：
2012-07-12 16:20:08
低Ni含量和低比表面积六铝酸盐LaNiAl_省略__催化剂上CH_4_CO_2重
杨晶 | -> | 1376| 0| 0.955124MB |甲烷,二氧化碳,重整,积炭,六铝酸盐,镧,镍,铝,复合氧化物
摘要：利用 X 射线粉末衍射、氢程序升温还原、X 射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低 Ni 含量和低比表面积六铝酸盐催化剂 LaNiAl11O19-δ 上 CH4-CO2 重整反应的积炭行为, 考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能. 结果表明, LaNiAl11O19-δ 催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生, 并以 Ni 的碳化物形式存在于活性中心 Ni 的周围. 根据积炭物种活化程度的难易可分为 Cα, Cβ和 Cγ 三种类型, 其中 Cα 为容易被 CO2 消除的化合碳, 而 Cβ 和 Cγ则是不易被 CO2 消除的石墨碳.透射电镜结果表明, Cα 以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围, 但金属 Ni 活性中心仍能暴露于气相中, 因而不影响催化剂的活性.
CH4-CO2 重整制合成气是两种碳含量较高的原料进行反应. 由于产物中 H/CO 比较低, 适合于 F-T合成与羰基合成含氧衍生物[1]. 另外, 该重整反应可作为化学能源传递系统, 对减轻“温室效应”和改善生态环境意义重大[2]. 负载型 Ni 催化剂具有高CH4-CO2 重整活性和价廉等特点, 因而一直备受关注. 但在反应中催化剂表面容易因积炭而导致失活,阻碍了负载型 Ni 催化剂进一步工业化的开发和应用[3,4].
研究发现, 由于 NiAl2O4 中的 Ni–O 键被拉伸导致它与 NiO 还原活化能 (分别为 133.76 和 17.97kJ/mol) 差别很大[5]. 这种 Ni–O 键的拉伸作用使NiAl2O4 催化剂表面形成细小的 Ni 微晶, 提高了催化剂的抗积炭能力, 表明积炭与催化剂结构有密切关系. 另外, 文献[6~8]表明, 尽管 LaNiAl11O19-δ催化剂具有低的比表面积和低的 Ni 负载量, 但在CH4-CO2 重整反应中表现出较高的催化活性. 鉴于此, 本文以 NiAl2O4 为结构单元的 LaNiAl11O19-δ 六铝酸盐作为催化剂, 采用 X 射线衍射 (XRD)、透射电镜 (TEM)、X 射线光电子能谱 (XPS) 和氢程序升温还原 (H2-TPR) 技术, 研究了该催化剂在 CH4-CO2 重整制合成气反应中的积炭行为, 旨在揭示低Ni 含量和低比表面积的 LaNiAl11O19-δ 六铝酸盐催化剂表面积炭的形貌、来源、种类及其反应性能等.
研究发现, 由于 NiAl2O4 中的 Ni–O 键被拉伸导致它与 NiO 还原活化能 (分别为 133.76 和 17.97kJ/mol) 差别很大[5]. 这种 Ni–O 键的拉伸作用使NiAl2O4 催化剂表面形成细小的 Ni 微晶, 提高了催化剂的抗积炭能力, 表明积炭与催化剂结构有密切关系. 另外, 文献[6~8]表明, 尽管 LaNiAl11O19-δ催化剂具有低的比表面积和低的 Ni 负载量, 但在CH4-CO2 重整反应中表现出较高的催化活性. 鉴于此, 本文以 NiAl2O4 为结构单元的 LaNiAl11O19-δ 六铝酸盐作为催化剂, 采用 X 射线衍射 (XRD)、透射电镜 (TEM)、X 射线光电子能谱 (XPS) 和氢程序升温还原 (H2-TPR) 技术, 研究了该催化剂在 CH4-CO2 重整制合成气反应中的积炭行为, 旨在揭示低Ni 含量和低比表面积的 LaNiAl11O19-δ 六铝酸盐催化剂表面积炭的形貌、来源、种类及其反应性能等.
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