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关键词：
对氯四苯基锰卟啉,异丙苯过氧化氢,烷氧自由基,电子顺磁共振,催化分解
发表时间：
2012-07-11 11:37:18
Cu_Co_SBA_15催化剂的结构特征及其催化甲苯燃烧性能
袁瑞颖 | -> | 784| 0| 1.705039MB |甲苯,催化燃烧,铜,钴,BA-15分子筛
摘要：以介孔 SBA-15 分子筛为载体, 用等体积共浸渍法制备了不同 Cu/Co 比和不同 Cu-Co 含量的 Cu-Co/SBA-15 催化剂, 采用 N2 吸附-脱附、高分辨透射电镜、X 射线衍射、X 射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征, 并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能. 结果表明, 所有催化剂仍具有 SBA-15 分子筛的介孔结构, Cu 含量较低时催化剂中存在 Cu-Co-O 固溶体, Cu 含量较高时会形成 CuO. 催化剂表面的 Co 对甲苯催化燃烧有重要的作用, 催化剂中的 Cu 可以降低 Co 的还原温度, 从而有利于催化剂活性的提高. 40%(Cu0.25Co0.75)/SBA-15 催化剂具有最高的活性, 在 285 oC 时可完全催化燃烧消除甲苯.
一些工业催化反应过程中排放的低浓度芳烃等挥发性有机物 (VOCs)是主要的大气污染物, 它们可
以形成光化学烟雾, 使人体发生病变[1], 很多国家都已制定了严格的环境法规控制 VOCs 的排放. 催化燃烧具有起燃温度低、适用范围广、处理效率高和无二次污染等优点, 成为目前较好的 VOCs 消除方法之一[2]. 用于 VOCs 中芳烃催化燃烧的催化剂主要有负载型贵金属和金属氧化物等. 金属氧化物催化剂低温活性虽然不如贵金属催化剂, 但它们价格低廉, 具有很好的应用前景, 因而引起人们极大的兴趣. Antunes 等[3]发现 Cu-NaHY 分子筛催化剂具有较高的甲苯催化燃烧活性, 当 Cu 负载量为 5% 时,在 350 oC 时甲苯即可完全氧化为 CO2 和 H2O.Kovanda 等[4]研究表明, 甲苯催化燃烧活性随着催化剂中可还原 Cu 物种的增加而升高. Lu 等[5]将过渡金属 Cu, Co, Ni 和 Fe 负载到活性炭上制得的催化剂用于 VOCs 的催化燃烧, 结果表明单金属 Cu和 Co 都具有较好的催化燃烧性能.
近年来, MCM-41 和 SBA-15 等介孔分子筛由于具有较大的比表面积和孔径, 有利于催化活性组
分的分散和反应物的扩散, 在一些催化反应中表现出很好的催化性能, 因而引起人们的广泛关注[6~8].Li 等[9]研究了 MCM-41 负载的 Cu-Mn 催化剂上甲苯的催化燃烧, 发现载体独特的介孔结构使得催化剂表现出较高的活性. 而对甲苯催化燃烧具有较高活性的介孔 SBA-15 分子筛负载的 Cu-Co 催化剂尚未见报道. 因此, 本文以 SBA-15 为载体, 用等体积共浸渍法制备了一系列不同 Cu/Co 摩尔比和 Cu-Co含量的 Cu-Co/SBA-15 催化剂, 在常压连续流动固定床反应器上评价了催化剂的甲苯催化燃烧性能,考察了催化活性组分 Cu 和 Co 的摩尔比及其含量与催化反应性能的关系, 并对催化剂结构进行了深入研究, 以期对 VOCs 的催化燃烧提供参考.
以形成光化学烟雾, 使人体发生病变[1], 很多国家都已制定了严格的环境法规控制 VOCs 的排放. 催化燃烧具有起燃温度低、适用范围广、处理效率高和无二次污染等优点, 成为目前较好的 VOCs 消除方法之一[2]. 用于 VOCs 中芳烃催化燃烧的催化剂主要有负载型贵金属和金属氧化物等. 金属氧化物催化剂低温活性虽然不如贵金属催化剂, 但它们价格低廉, 具有很好的应用前景, 因而引起人们极大的兴趣. Antunes 等[3]发现 Cu-NaHY 分子筛催化剂具有较高的甲苯催化燃烧活性, 当 Cu 负载量为 5% 时,在 350 oC 时甲苯即可完全氧化为 CO2 和 H2O.Kovanda 等[4]研究表明, 甲苯催化燃烧活性随着催化剂中可还原 Cu 物种的增加而升高. Lu 等[5]将过渡金属 Cu, Co, Ni 和 Fe 负载到活性炭上制得的催化剂用于 VOCs 的催化燃烧, 结果表明单金属 Cu和 Co 都具有较好的催化燃烧性能.
近年来, MCM-41 和 SBA-15 等介孔分子筛由于具有较大的比表面积和孔径, 有利于催化活性组
分的分散和反应物的扩散, 在一些催化反应中表现出很好的催化性能, 因而引起人们的广泛关注[6~8].Li 等[9]研究了 MCM-41 负载的 Cu-Mn 催化剂上甲苯的催化燃烧, 发现载体独特的介孔结构使得催化剂表现出较高的活性. 而对甲苯催化燃烧具有较高活性的介孔 SBA-15 分子筛负载的 Cu-Co 催化剂尚未见报道. 因此, 本文以 SBA-15 为载体, 用等体积共浸渍法制备了一系列不同 Cu/Co 摩尔比和 Cu-Co含量的 Cu-Co/SBA-15 催化剂, 在常压连续流动固定床反应器上评价了催化剂的甲苯催化燃烧性能,考察了催化活性组分 Cu 和 Co 的摩尔比及其含量与催化反应性能的关系, 并对催化剂结构进行了深入研究, 以期对 VOCs 的催化燃烧提供参考.
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