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关键词：
讲话,白酒行业,专家论坛,发展,管理
发表时间：
2012-12-19 10:22:15
NO和NO_2在V_2O_5_AC催化剂表面的反应行为
马飞飞 | -> | 1241| 0| 0.967561MB |五氧化二钒,活性炭,氮氧化物,氨,选择性催化还原
摘要：采用程序升温脱附、在线质谱和原位漫反射红外光谱等手段, 比较了 NO 和 NO2 在 V2O5 及 V2O5/AC 催化剂表面的选择催化还原 (SCR) 反应行为. 结果表明, 氨以质子态 NH4+和共价态 NH3 分子两种形态吸附于纯 V2O5 表面, V=O 为氨的主要吸附活性位. 无氧状态下, NO 和 NO2 皆可与吸附于 V2O5 表面的 NH3 反应, 并且 NO2 与吸附态 NH3 的反应活性高于 NO. 但在 V2O5/AC 催化剂表面, 同样在无氧条件下, NO 几乎不与吸附态 NH3 反应, 而 NO2 却可以反应并生成 N2. 在 V2O5/AC 表面, NO 很容易被气相O2 氧化为 NO2, 然后参与 SCR 反应. 可见, NO2 是 NO 在 V2O5/AC 表面发生 SCR 反应的中间体.
燃煤产生的 NOx 是污染大气的主要物质之一.NH3 选择性催化还原 (SCR) NOx 技术是目前应用最
广泛的烟气 NOx 脱除技术[1~3]. 国际上工业化的 SCR催化剂以 V2O5/TiO2 为主体并添加 WO3 和/或 MoO3,具有很高的脱硝活性[2,4], 但其操作温度需高于 350oC[5,6], 以防止低温下烟气中 SO2 的毒化作用. 这样高的温度要求使得脱硝单元只能装在除尘系统上游,难以与很多锅炉系统配套, 因此能够在除尘之后使用的低温催化剂成为国内外的研究重点[7].
有关低温 SCR 催化剂的报道很多, 其中活性焦(AC) 担载 V2O5 的催化剂 (V2O5/AC) 在 180~250 oC 表现出很高的脱硝活性[8,9], 在低含水条件下 SO2 不仅不会毒化催化剂而且会促进脱硝反应[10,11]. 目前有关 V2O5/AC 催化剂表面 NH3 的吸附和活化等脱硝机理的认识取得一些进展. 如马建蓉等[12]通过程序升温脱附-质谱 (TPD-MS) 研究发现, V2O5/AC 具有比AC 更高的 NH3 氧化活性以及更高的 SCR 反应活性和选择性; 刘清雅等[13]对 SCR 催化剂表面的 NH3 吸附与活化做了系统总结, 指出 NH3 的吸附和阶段性氧化脱氢是 SCR 反应的核心步骤.
很多催化剂上 SCR 反应主要发生在气相 NO 和经吸附并活化的 NH3 之间, 但在 AC 催化剂表面 NO容易被 O2 氧化为 NO2[14,15], 这被认为是炭基催化剂脱硝机理重要的组成部分[16~19]. 可见, 虽然 NO2 在全部 NOx 中的含量较少, 但在反应中的作用很大[20].
对于 V2O5/AC 催化剂, Galvez 等[21]通过暂态实
验提出气相 NO 与吸附态 NH3 发生反应. 而 Huang
等[22]通过 TPD 和 IR 等手段提出, 吸附于催化剂表面
Lewis 酸位的 NH3 既和气相 NO 反应, 也和吸附态
NO2 反应, 但对于 NO 和 NO2 反应性能的区别未做进
一步讨论. 为进一步揭示 NO 和 NO2 在 V2O5/AC 催
化剂表面的反应行为, 本文采用原位漫反射红外光
谱 (DRIFTS) 和 TPD-MS 技术对此进行了研究.
广泛的烟气 NOx 脱除技术[1~3]. 国际上工业化的 SCR催化剂以 V2O5/TiO2 为主体并添加 WO3 和/或 MoO3,具有很高的脱硝活性[2,4], 但其操作温度需高于 350oC[5,6], 以防止低温下烟气中 SO2 的毒化作用. 这样高的温度要求使得脱硝单元只能装在除尘系统上游,难以与很多锅炉系统配套, 因此能够在除尘之后使用的低温催化剂成为国内外的研究重点[7].
有关低温 SCR 催化剂的报道很多, 其中活性焦(AC) 担载 V2O5 的催化剂 (V2O5/AC) 在 180~250 oC 表现出很高的脱硝活性[8,9], 在低含水条件下 SO2 不仅不会毒化催化剂而且会促进脱硝反应[10,11]. 目前有关 V2O5/AC 催化剂表面 NH3 的吸附和活化等脱硝机理的认识取得一些进展. 如马建蓉等[12]通过程序升温脱附-质谱 (TPD-MS) 研究发现, V2O5/AC 具有比AC 更高的 NH3 氧化活性以及更高的 SCR 反应活性和选择性; 刘清雅等[13]对 SCR 催化剂表面的 NH3 吸附与活化做了系统总结, 指出 NH3 的吸附和阶段性氧化脱氢是 SCR 反应的核心步骤.
很多催化剂上 SCR 反应主要发生在气相 NO 和经吸附并活化的 NH3 之间, 但在 AC 催化剂表面 NO容易被 O2 氧化为 NO2[14,15], 这被认为是炭基催化剂脱硝机理重要的组成部分[16~19]. 可见, 虽然 NO2 在全部 NOx 中的含量较少, 但在反应中的作用很大[20].
对于 V2O5/AC 催化剂, Galvez 等[21]通过暂态实
验提出气相 NO 与吸附态 NH3 发生反应. 而 Huang
等[22]通过 TPD 和 IR 等手段提出, 吸附于催化剂表面
Lewis 酸位的 NH3 既和气相 NO 反应, 也和吸附态
NO2 反应, 但对于 NO 和 NO2 反应性能的区别未做进
一步讨论. 为进一步揭示 NO 和 NO2 在 V2O5/AC 催
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