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关键词：
鸡粪,腐殖质结合铜,有效铜,腐解过程
发表时间：
2013-01-31 10:27:59
活性炭负载纳米TiO_2对腐殖酸光催化降解动力学
丁伟泽 | -> | 889| 0| 840.956MB |纳米TiO2,腐殖酸,光催化降解,颗粒活性炭,动力学
摘要: 采用溶胶-凝胶法制备了以颗粒活性炭( GAC )为载体的纳米T iO2 /AC 复合催化剂, 并将其用于腐殖酸的光催化降解. 动力学研究表明,T iO2 /AC 光催化降解腐殖酸过程可用Langm uir-H insh elw ood ( L-H )动力学模式表示. L-H 表观反应速率常数K LH = 0. 1124 m g# L- 1# m in- 1, 吸附平衡常数K* = 0. 3402 L# mg- 1. 活性炭负载T iO2对腐殖酸的光催化降解过程, 体现了活性炭与T iO2的协同作用, 活性炭的吸附作用提高了光催化反应速率.
腐殖酸(HA )是广泛存在于天然水环境中的一种大分子有机物, 其含量愈高, 表明水质卫生状况
愈差. 水源中腐殖酸的含量一般在10 mg# L- 1左右,占水中总有机物的50% ~ 90%. 腐殖酸主要由C、
H、O、N 和少量S、P等元素组成, 是一种多酸性芳香族化合物与含氮化合物的缩合体, 含有桥键,如) O) 、) CH2 、CH) 、) NH) 、) S) 等及羧基、羟基、酚基、酮基、甲氧基、氨基等活性基团. 这些基团有较强的离子交换、吸附、络合和鳌合能力.在自来水厂氯消毒处理过程中, 腐殖酸能够导致卤代烃和卤己酸等消毒副产物的形成, 其危害受到广泛关注.
由于腐殖酸分子量相对较高, 分子量分布范围宽, 絮凝法、膜滤法、氧化法及活性碳吸附等常规方法对腐殖酸去除效果不好. 光催化氧化是降解包括腐殖酸在内的天然有机物的有效方法, 尤其是纳米T iO2光催化剂, 因其光催化性能优越、化学稳定性高、无毒、可重复使用等特点而受到广泛重视. 徐洁( 2005)在悬浮态T iO2光催化氧化腐殖酸的实验研究中, 在催化剂用量为2 g# L- 1, 腐殖酸初始浓度为7mg# L- 1, 溶液初始pH 值为7. 27, 以功率为15W的紫外杀菌灯为光源条件下, 3 h HA 去除率为82128%; 采用溶胶-凝胶法在石英玻璃管上制备T iO2光催化薄膜, 反应3 hHA 降解率为48. 33%, 在
UV /T iO2 /O3反应方式下, 降解率可达85. 01% .W iszn iow ski等( 2002) 在氙灯光源( 300nm < K<800nm)、0. 5 mg# L- 1悬浮态T iO2 ( Degussa P25)条件下光催化降解腐殖酸, 发现光反应6h后, 可去除溶液TOC 约70% . 此外, 还有学者对T iO2光催化降解腐殖酸过程的光源、反应液浓度、反应液pH 值、无机离子的存在等影响因素及T iO2改性对腐殖酸降解效果的影响进行了研究(樊彩梅等, 2001a;2001b; 魏宏斌等, 1998) . 由于粉末状的纳米T iO2光催化剂存在易失活、易团聚和难回收等缺点, 限制法将T iO2固定在硅胶、氧化铝、金属(丝、网)、陶瓷、玻璃(球、纤维、片、管)等基体材料上, 须经多次涂膜、烧结, 才能达到光催化反应所需要的负载量. 这又会导致T iO2晶粒聚集长大, 粒度难以控制, 易脱落等问题, 还会因反应物与催化剂的接触面减少,而降低催化反应效率.
活性碳( AC )表面含有含氧官能团, 如) OH、> C) O、) COOH 和C) N 等, 具有较大的比表面积和孔容积, 对含氧、芳香环等的水溶性有机物有较好的吸附能力, 因而常用作纳米T iO2光催化剂载
体. 利用活性碳颗粒等作为纳米T iO2光催化剂载体, 也需要避免因活性碳微孔填充而导致吸附容量
降低、T iO2晶粒聚集长大、光催化活性损失等问题.本研究通过对HA 在T iO2 /AC复合光催化剂的吸附及催化反应动力学进行研究, 并对不同体系反应的速率常数进行比较, 以期揭示T iO2 /AC 复合光催化剂的优越性及活性碳吸附和T iO2光催化的协同效应机理.
愈差. 水源中腐殖酸的含量一般在10 mg# L- 1左右,占水中总有机物的50% ~ 90%. 腐殖酸主要由C、
H、O、N 和少量S、P等元素组成, 是一种多酸性芳香族化合物与含氮化合物的缩合体, 含有桥键,如) O) 、) CH2 、CH) 、) NH) 、) S) 等及羧基、羟基、酚基、酮基、甲氧基、氨基等活性基团. 这些基团有较强的离子交换、吸附、络合和鳌合能力.在自来水厂氯消毒处理过程中, 腐殖酸能够导致卤代烃和卤己酸等消毒副产物的形成, 其危害受到广泛关注.
由于腐殖酸分子量相对较高, 分子量分布范围宽, 絮凝法、膜滤法、氧化法及活性碳吸附等常规方法对腐殖酸去除效果不好. 光催化氧化是降解包括腐殖酸在内的天然有机物的有效方法, 尤其是纳米T iO2光催化剂, 因其光催化性能优越、化学稳定性高、无毒、可重复使用等特点而受到广泛重视. 徐洁( 2005)在悬浮态T iO2光催化氧化腐殖酸的实验研究中, 在催化剂用量为2 g# L- 1, 腐殖酸初始浓度为7mg# L- 1, 溶液初始pH 值为7. 27, 以功率为15W的紫外杀菌灯为光源条件下, 3 h HA 去除率为82128%; 采用溶胶-凝胶法在石英玻璃管上制备T iO2光催化薄膜, 反应3 hHA 降解率为48. 33%, 在
UV /T iO2 /O3反应方式下, 降解率可达85. 01% .W iszn iow ski等( 2002) 在氙灯光源( 300nm < K<800nm)、0. 5 mg# L- 1悬浮态T iO2 ( Degussa P25)条件下光催化降解腐殖酸, 发现光反应6h后, 可去除溶液TOC 约70% . 此外, 还有学者对T iO2光催化降解腐殖酸过程的光源、反应液浓度、反应液pH 值、无机离子的存在等影响因素及T iO2改性对腐殖酸降解效果的影响进行了研究(樊彩梅等, 2001a;2001b; 魏宏斌等, 1998) . 由于粉末状的纳米T iO2光催化剂存在易失活、易团聚和难回收等缺点, 限制法将T iO2固定在硅胶、氧化铝、金属(丝、网)、陶瓷、玻璃(球、纤维、片、管)等基体材料上, 须经多次涂膜、烧结, 才能达到光催化反应所需要的负载量. 这又会导致T iO2晶粒聚集长大, 粒度难以控制, 易脱落等问题, 还会因反应物与催化剂的接触面减少,而降低催化反应效率.
活性碳( AC )表面含有含氧官能团, 如) OH、> C) O、) COOH 和C) N 等, 具有较大的比表面积和孔容积, 对含氧、芳香环等的水溶性有机物有较好的吸附能力, 因而常用作纳米T iO2光催化剂载
体. 利用活性碳颗粒等作为纳米T iO2光催化剂载体, 也需要避免因活性碳微孔填充而导致吸附容量
降低、T iO2晶粒聚集长大、光催化活性损失等问题.本研究通过对HA 在T iO2 /AC复合光催化剂的吸附及催化反应动力学进行研究, 并对不同体系反应的速率常数进行比较, 以期揭示T iO2 /AC 复合光催化剂的优越性及活性碳吸附和T iO2光催化的协同效应机理.
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