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关键词：
2,6-二甲基吡啶,甲醇,丙酮,氨化,铅,铁,钴,ZSM-5分子筛
发表时间：
2012-07-05 17:23:08
摘要： 在旋转烘箱中采用动态水热法, 在不锈钢片支撑体上合成了连续的 b 轴取向 MFI 型分子筛膜, 并运用扫描电镜和 X 射线衍射考察了合成釜转速、晶化温度和晶化时间对所得分子筛膜性能的影响. 与静态水热法相比, 动态水热合成过程中合成液的温差和浓度差大大降低, 且合成液持续冲刷支撑体表面, 使得动态法具有合成时间短、取向性好和分子筛颗粒粒径分布均一的优点.
近几十年来, 分子筛膜因具有均一的孔径、特定的催化性能、低介电常数、良好的热稳定性和化学稳定性而广泛应用于物质分离[1~5]、膜反应器[6,7]、电子材料[8~10]和防腐材料[11,12]等领域. 在 MFI 分子筛晶体内, b 轴取向 0.53 nm × 0.56 nm 的直孔道与 a轴取向 0.51 nm × 0.55 nm 的正弦孔道相交叉, 由于 b轴取向分子筛膜直孔道垂直于支撑体表面, 因而具有更广泛的应用前景. 晶种法 (二次生长法) 是合成取向性分子筛膜的常见方法[1,13~15], 晶种层的应用有利于精确控制分子筛膜的二次生长, 但是其涂覆较为复杂. Wang 等[16,17]在不锈钢支撑体上原位合成了b 轴取向 MFI 型分子筛膜, 方法简单, 节能且成本较低.
现在绝大多数分子筛膜均采用静态水热法合成. 在合成过程中, 分子筛膜与合成液界面处的营养被迅速消耗, 在体相溶液中形成较大的浓度差, 并且可能会改变溶液组成. 此外, 由于缺乏有效的热交换, 体相溶液中常常存在较大的温差. 而较大的浓度差和温差将导致膜层缺陷, 影响分子筛膜的性能. 此外, 静态合成时的重力沉降作用也不利于形成均匀的膜层. 为了减少或避免上述不利因素的影响, 人们尝试在动态环境下合成分子筛膜[18~24]. Yamazaki等[22]在循环溶液系统中合成高纯度 A 型分子筛, 而静态合成时产生了部分副产物. Tiscareño-Lechuga等[23]在管状支撑体的内腔合成分子筛膜, 合成装置高速旋转产生的离心力有助于形成连续的致密膜.Huang 等[24]采用真空辅助方法在 α-Al2O3 管上合成了均匀致密的 NaA 分子筛膜, 该方法有效减少了重力的负面作用. 本文采用一种新的使合成釜旋转的动态合成装置来制备 b 轴取向 MFI 型分子筛膜.
现在绝大多数分子筛膜均采用静态水热法合成. 在合成过程中, 分子筛膜与合成液界面处的营养被迅速消耗, 在体相溶液中形成较大的浓度差, 并且可能会改变溶液组成. 此外, 由于缺乏有效的热交换, 体相溶液中常常存在较大的温差. 而较大的浓度差和温差将导致膜层缺陷, 影响分子筛膜的性能. 此外, 静态合成时的重力沉降作用也不利于形成均匀的膜层. 为了减少或避免上述不利因素的影响, 人们尝试在动态环境下合成分子筛膜[18~24]. Yamazaki等[22]在循环溶液系统中合成高纯度 A 型分子筛, 而静态合成时产生了部分副产物. Tiscareño-Lechuga等[23]在管状支撑体的内腔合成分子筛膜, 合成装置高速旋转产生的离心力有助于形成连续的致密膜.Huang 等[24]采用真空辅助方法在 α-Al2O3 管上合成了均匀致密的 NaA 分子筛膜, 该方法有效减少了重力的负面作用. 本文采用一种新的使合成釜旋转的动态合成装置来制备 b 轴取向 MFI 型分子筛膜.
不锈钢支撑体上的纯硅 MFI (silicalite-1) 型分子筛膜的制备如下: 将镜面 202 不锈钢片 (20 mm ×20 mm) 支撑体在双氧水中浸泡 45 min 后, 用去离子水清洗、在 60 oC 干燥. 搅拌下将正硅酸乙酯 (TEOS,Acros Organics) 加入到四丙基氢氧化铵 (TPAOH, 浙江省仙居县医药化工实验厂) 水溶液中, 合成液摩尔组成为 1TEOS:0.32TPAOH:165H2O, 室温搅拌 4 h 后得澄清透明溶液, 然后将此溶液 (90 g) 和支撑体一起放到带有聚四氟乙烯内衬的 110 ml 合成釜内, 密封后放入旋转烘箱中晶化. 动态合成装置的结构如图1 所示, 支撑体用聚四氟乙烯支架固定后竖直浸没于合成液中, 合成釜固定在烘箱转动轴的支架上随轴转动. 晶化后, 将支撑体取出, 用去离子水浸泡, 清洗,并在 60 oC 干燥.
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