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关键词：
2,6-二甲基吡啶,甲醇,丙酮,氨化,铅,铁,钴,ZSM-5分子筛
发表时间：
2012-07-05 17:23:08
多级孔WO_3_ZrO_2固体酸催化剂的制备与表征
李怡 | -> | 1298| 0| 1295.129MB |氧化钨,氧化锆,多级孔,固体超强酸,乙酸,正丁醇,酯化,乙酸乙酯,重复使用性
摘要：采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成了 WO3/ZrO2 多级孔固体酸催化剂, 并应用 X 射线衍射、低温 N2 吸附-脱附、拉曼光谱及 NH3 程序升温脱附对催化剂进行了表征. 结果表明, WO3 的引入使得 WO3/ZrO2 催化剂的比表面积增大, 表面的酸中心明显增加. 在乙酸和正丁醇的酯化反应中, WO3/ZrO2 多级孔固体酸催化剂表现出较高的催化活性, 并具有一定的重复使用性能. 当 WO3 负载量为 20% 时, 经 550 oC 焙烧 5 h 的 WO3/ZrO2 固体酸催化剂性能最佳.
固体超强酸具有反应选择性好, 不产生酸性废水, 易与产品分离, 对设备没有腐蚀等优点, 是当前工业研究领域的热点[1~3]. 硫酸促进的固体超强酸具有制备简单, 对水稳定性好, 酸性强活性高且腐蚀性小等优点, 因而被认为是一种具有重要应用前景的绿色催化剂[4~6]; 但该催化剂容易因积炭而失活从而制约了它的工业化应用[7~10]. 近年来, 一类非硫酸化的复合氧化物型固体超强酸由于不存在硫酸根离子流失而导致失活而引起了广泛的关注, 其中以WO3/ZrO2 和 MoO3/ZrO2 等体系最为引人瞩目[10~14].这类固体超强酸的酸强度比 SO42−/MxOy 稍低, 但在
液相反应中的热稳定性更高, 并且在 H2, O2 和 H2O的环境下均保持稳定[15]; 活性组分不易流失, 可用于高温及液相反应, 因而具有更好的应用前景[16,17]. 目前这类催化剂的制备多是传统的固相法[18,19]和液相化学共沉淀法[20]. 所制催化剂的比表面积较小, 结构不易调控, 催化活性难以得到最大程度的发挥. 因此, 探索新型、长寿命、酸性强度可控和高稳定的超强酸催化剂的制备和改性技术具有非常重要的理论和现实意义.
本文拟采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成具有多级孔结构的介孔 ZrO2 基复合氧化物型固体超强酸催化剂, 利用多级孔材料高的比表面积和孔体积, 使其具有较多的活性中心、较强的吸附和传质能力, 以期提高其催化活性.
液相反应中的热稳定性更高, 并且在 H2, O2 和 H2O的环境下均保持稳定[15]; 活性组分不易流失, 可用于高温及液相反应, 因而具有更好的应用前景[16,17]. 目前这类催化剂的制备多是传统的固相法[18,19]和液相化学共沉淀法[20]. 所制催化剂的比表面积较小, 结构不易调控, 催化活性难以得到最大程度的发挥. 因此, 探索新型、长寿命、酸性强度可控和高稳定的超强酸催化剂的制备和改性技术具有非常重要的理论和现实意义.
本文拟采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成具有多级孔结构的介孔 ZrO2 基复合氧化物型固体超强酸催化剂, 利用多级孔材料高的比表面积和孔体积, 使其具有较多的活性中心、较强的吸附和传质能力, 以期提高其催化活性.
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