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关键词：
氧氢氧化铁,偶氮染料,界面氧化,红外光谱
发表时间：
2012-03-30 09:39:38
摘 要 采用傅里叶变换显微红外光谱仪( FTIR) , 研究了两种纳米氧氢氧化铁矿(A- FeOOH ) , 正方纤铁矿( B- FeOOH ) 对偶氮染料分子甲基橙和酸性红G 的脱色作用。结果表明, ( 1) 甲基橙和酸性红G 在氧氢氧化铁表面位> ( > 为A或B) FeOH 易形成配合物, 尤其是具有两个) SO3Na 基团双齿结构的酸性红G 易与纳米氧氢氧化铁发生配合反应被化学吸附, 而具有较高的脱色率。( 2) 吸附脱色2 h 后氧氢氧化铁的红外光谱中出现了1 033 和1 030 cm- 1 的) SO3Na 基团的特征波数, 而1450~ 1 400 cm- 1 的偶氮双键的振动吸收峰减弱或者消失, 表明偶氮染料分子是通过带负电的) SO3Na 基团吸附到氧氢氧化铁表面, 有机还原性配体与氧氢氧化铁表面Fe3+ 原子中心电荷转移的过程能一定程度上使偶氮键断裂而使染料发生氧化还原脱色。由以上结果推论: 两种偶氮染料的脱色是选择性的化学吸附与氧氢氧化铁界面的氧化还原降解共同作用的结果。
自然界中存在丰富的铁元素, 其在土壤中的比例从小于1%至大于20%不等, 平均31 2%。自然界中铁主要以铁的氧化物形式存在, 例如A- FeOOH ( 针铁矿Goethite) , B- FeOOH( 正方纤铁矿Akaganeite) , C- FeOOH ( 纤铁矿) 。文献[ 1] 报道在自然环境中有许多微生物矿化形成纳米级的氧氢氧化铁矿物, 具有比表面积大, 反应活性高的特点, 以及非常好的环境兼容性。祝春水[ 2] 报道了生物矿化针铁矿吸附废水中铬。Aôr ge[ 3] 发现氧氢氧化铁在有机碳存在条件下会被还原成二价铁离子, 而将有机碳矿化为碳酸氢根离子。Andreozzi[4] 在针铁矿/ H 2O2 体系降解3, 4- 二羟基苯甲酸的研究中发现氧化过程是具有双齿亲核基团的分子容易在针铁矿表面形成配合物[5, 6] , H 2O2 与针铁矿表面吸附的有机物间的氧化反应,这意味着吸附在针铁矿催化氧化过程中起着重要的作用。文献[7- 10] 指出, 铁矿物与有机物降解的中间相能产生配体络合
作用。在矿物表面形成的有机配体络合物的系统中, 矿化过程实质上是配体- 金属原子间电荷转移过程。即从被吸附的有机还原性配体到铁矿物表面Fe3+ 原子中心的电荷转移过程。
尽管目前氧氢氧化铁矿物如针铁矿的光催化降解有机污染物的作用日益受到关注[11] , 但氧氢氧化铁与有机物的界面作用研究尚不深入。本文采用染料工业中难降解的偶氮染料作为目标物, 研究了在无光条件下两种纳米级氧氢氧化铁对偶氮染料的脱色作用。采用高灵敏的傅里叶变换显微红外光谱仪对两种氧氢氧化铁表面吸附的染料分子进行了分析,发现染料的脱色不仅是单纯的吸附作用, 在无H 2O2 或未通入O2 的FeOOH/ 偶氮染料水溶液体系中, 含有) SO3Na 基团染料分子容易吸附在带正电荷的氧氢氧化铁表面, 同时在针铁矿界面产生了明显的氧化而使偶氮键断裂而脱色。这对于研究由生物矿化作用形成的FeOOH 矿物在自然光下的催化降解有机污染物, 特别是在天然环境中针铁矿降解土壤和水体有机污染物具有重要意义。
作用。在矿物表面形成的有机配体络合物的系统中, 矿化过程实质上是配体- 金属原子间电荷转移过程。即从被吸附的有机还原性配体到铁矿物表面Fe3+ 原子中心的电荷转移过程。
尽管目前氧氢氧化铁矿物如针铁矿的光催化降解有机污染物的作用日益受到关注[11] , 但氧氢氧化铁与有机物的界面作用研究尚不深入。本文采用染料工业中难降解的偶氮染料作为目标物, 研究了在无光条件下两种纳米级氧氢氧化铁对偶氮染料的脱色作用。采用高灵敏的傅里叶变换显微红外光谱仪对两种氧氢氧化铁表面吸附的染料分子进行了分析,发现染料的脱色不仅是单纯的吸附作用, 在无H 2O2 或未通入O2 的FeOOH/ 偶氮染料水溶液体系中, 含有) SO3Na 基团染料分子容易吸附在带正电荷的氧氢氧化铁表面, 同时在针铁矿界面产生了明显的氧化而使偶氮键断裂而脱色。这对于研究由生物矿化作用形成的FeOOH 矿物在自然光下的催化降解有机污染物, 特别是在天然环境中针铁矿降解土壤和水体有机污染物具有重要意义。
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