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关键词：
常压,丙三醇,丙酮醇,1,2-丙二醇,脱水,加氢,铜基催化剂,镍基催化剂
发表时间：
2012-07-12 16:00:40
不同载体成型的Mo_ZSM_5催化剂上甲烷无氧芳构化反应
张宇鹏 | -> | 849| 0| 0.794337MB |钼,ZSM-5分子筛,挤条成型催化剂,甲烷,芳构化
摘要：以不同氧化物为载体, 通过挤条成型法制备了 Mo/ZSM-5 催化剂, 考察了其催化甲烷无氧芳构化反应性能. 采用吸附吡啶红外光谱、氨程序升温脱附和氢程序升温还原等方法对催化剂进行了表征. 结果表明, ZnO 的添加使催化剂的强酸量减少, 强 B酸比例降低, Mo 物种还原能力提高, 因而催化剂表现出较高的甲烷芳构化活性和较低的积炭选择性.
甲烷无氧芳构化是甲烷转化的重要途径. 1993年, Wang 等[1]首次报道了 700 oC 甲烷在过渡金属修饰的 ZSM-5 分子筛上直接催化转化为芳烃和 H2 . 自此, 甲烷无氧芳构化催化剂的制备、改性以及反应机理的研究不断深入. 迄今为止, Mo/ZSM-5 是公认较好的甲烷无氧芳构化催化剂[2~8], 并已在流化床上进行了工业放大实验[9]. 因此, 研究 Mo/ZSM-5 催化剂的成型具有重大的意义.
最近, Honda 等[9]在流化床上考察了成型方法对甲烷无氧芳构化催化剂 Mo/ZSM-5 性能的影响. 结果表明, 将 MoO3/ZSM-5 预碳化后成型的催化剂表现出与粉末催化剂接近的催化性能. 然而, 有关氧化物载体在甲烷无氧芳构化催化剂成型中的应用却鲜有报道[10].
前期, 我们以 Al2O3 和/或 SiO2 为载体制备了挤条成型的 Mo/ZSM-5 催化剂[10]. 结果表明, 以 SiO2 为载体成型的样品表现出较高的甲烷芳构化活性, 但活性仍低于粉末样品. 为了进一步提高成型催化剂的性能, 本文考察了以不同金属氧化物为载体挤条成型的 Mo/ZSM-5 催化剂上甲烷无氧芳构化反应性能, 并与以 SiO2 为载体成型的样品进行了对比. 同时, 采用吸附吡啶红外光谱 (FT-IR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、N2 物理吸附及氢程序升温还原 (H2-TPR) 等方法详细研究了氧化物载体与催化剂之间的相互作用.
最近, Honda 等[9]在流化床上考察了成型方法对甲烷无氧芳构化催化剂 Mo/ZSM-5 性能的影响. 结果表明, 将 MoO3/ZSM-5 预碳化后成型的催化剂表现出与粉末催化剂接近的催化性能. 然而, 有关氧化物载体在甲烷无氧芳构化催化剂成型中的应用却鲜有报道[10].
前期, 我们以 Al2O3 和/或 SiO2 为载体制备了挤条成型的 Mo/ZSM-5 催化剂[10]. 结果表明, 以 SiO2 为载体成型的样品表现出较高的甲烷芳构化活性, 但活性仍低于粉末样品. 为了进一步提高成型催化剂的性能, 本文考察了以不同金属氧化物为载体挤条成型的 Mo/ZSM-5 催化剂上甲烷无氧芳构化反应性能, 并与以 SiO2 为载体成型的样品进行了对比. 同时, 采用吸附吡啶红外光谱 (FT-IR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、N2 物理吸附及氢程序升温还原 (H2-TPR) 等方法详细研究了氧化物载体与催化剂之间的相互作用.
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