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关键词：
水钠锰矿,Mn(Ó),氧化还原,Cr(Ó),动力学
发表时间：
2012-08-09 20:27:40
摘要: 环境中的氧化锰矿物是可氧化Cr( Ó ) 的唯一天然无机氧化剂, 氧化锰矿物与Cr( Ó ) 相互作用的反应速率与机制备受关注. 本研究以水钠锰矿为对象, 采用批量动力学方法研究了其结构中Mn( Ó ) 在氧化Cr( Ó ) 反应中的作用及动力学特点. 结果表明, 水钠锰矿氧化Cr( Ó ) 符合准一级动力学方程, 表观速率常数K obs为01031 3 min- 1 , 以Na4P2O7 预处理水钠锰矿可络合出结构中的部分Mn( Ó ) , 使其Mn 的平均氧化度升高. 当处理Na4 P2O7 浓度为10、20、50 mmolPL时, 其Mn 氧化度由3150 升高至3163、3173 和3178, 处理后的水钠锰矿对Cr( Ó) 的平衡氧化率增加, 但初始氧化速率变化并不明显, 其相应表观速率常数分别为01035 1、01 032 5和01030 9 min- 1 . 水钠锰矿氧化Cr( Ó ) 的反应历程中, Mn( Ô) yMn( Ó ) 的电子转移过程生成的Mn( Ó ) 显著影响水钠锰矿氧化Cr( Ó ) 的速率. 当新生成Mn( Ó ) 被Na4 P2O7 络合后, 反应速率降低45%~ 88%, 且水钠锰矿的氧化度较低时, 结构中Mn( Ó ) 含量高, 反应中被络合的新生态Mn( Ó ) 多, 反应速率降低幅度相对较大. 因此, 反应新生成的Mn( Ó ) 具有较高的反应活性和较快的电子转移速率, 而Mn( Ô) yMn( Ó ) 的电子转移速率较慢, 可能为水钠锰矿氧化Cr( Ó ) 的反应速率控制步骤.
制革、喷镀、冶炼、农药和采矿等行业在生产过程中产生大量含铬废渣、废水, 污染土壤和水体环境、影响微生物和植物生长, 严重危害人类健康. 土壤和沉积物中的Cr 主要有Cr( Ó) 和Cr( Ö ) 2 种形态. Cr( Ö ) 较Cr( Ó) 毒性大, 且主要以阴离子或络合阴离子形式存在, 可溶性高、迁移能力强[ 1~ 3] . 氧化锰矿物以其吸附能力强、氧化活性高而影响并调控土壤、沉积物及水环境中重金属离子的浓度和存在形态, 也是迄今为止已知自然界中唯一可氧化Cr( Ó) 的天然无机氧化剂[ 4~ 7] . 因而氧化锰矿物氧化Cr( Ó) 生成Cr( Ö ) 的转化过程一直是环境科学、土壤科学研究的热点.
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