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关键词：
氧化钨,复合,氧化锌,光催化,酸性橙II
发表时间：
2012-07-05 16:35:12
SSZ_13和RUB_50分子筛上甲醇制烯烃的对比研究
马春晓 | -> | 1915| 1| 1061.847MB |甲醇,烯烃,乙烯,丙烯,SSZ-13分子筛,RUB-50,分子筛,笼尺寸
摘要：对比研究了 SSZ-13 (CHA 拓扑结构) 和 RUB-50 (LEV 拓扑结构) 硅铝分子筛笼大小对甲醇制烯烃反应性能的影响, 并采用X 射线衍射、N2 吸附-脱附、固体核磁共振、热重和紫外-可见光谱等技术对催化剂的结构及反应后的碳物种进行了表征. 结果表明, 笼尺寸较大的 SSZ-13 分子筛在反应中的稳定性和产物丙烯选择性均较高; 而笼尺寸较小的 RUB-50 分子筛中乙烯的选择性较高. 酸洗可以除去分子筛中大部分非骨架 Al, 且在一定程度上改变了分子筛的酸性, 但没有显著改变产物中乙烯和丙烯的相对比例. 另外, 分子筛笼的大小决定了碳物种的体积, 较小笼径的分子筛上可能生成较多的乙烯. 因此, 用于甲醇制烯烃的分子筛笼径大小对调变产物中乙烯和丙烯选择性十分重要.
随着近年来煤和天然气的地位在能源化工领域中的提升, 甲醇转化制烯烃 (MTO) 备受重视[1,2]. 乙烯和丙烯是基本的有机化工原料, 随着市场需求的变化, 如何适时调变乙烯和丙烯的产量是 MTO 反应中很有意义的研究内容. 大量早期 MTO 研究中目标产物是乙烯[3]. 例如, Ni-SAPO-34 分子筛可使甲醇转化率达 100%, 乙烯选择性为 90%[4,5]. 随着丙烯市场需求的增长, 甲醇制丙烯目前已成为研究热点; 该反应中除了要提高丙烯选择性外, 调变丙烯对乙烯的比例也很重要. 涉及这方面研究工作的催化剂体系有 P 改性的 ZSM-5 和 ZSM-5/ZSM-11共生分子筛[6~8] 、F 改性的纳米 ZSM-5[9]和介孔ZSM-5 分子筛[10,11]等. 通过调节 ZSM-5 分子筛的
酸性及改变扩散性能, 可提高产物中丙烯对乙烯的比例. 在 MTO 反应机理的研究中, Song 等[12]认为,乙烯和丙烯相对比例的调变与碳池中甲苯侧链的甲基数有关. 而笼基分子筛被认为是较好的 MTO 反应催化剂, 反应活性物种碳池一般是在分子筛笼中形成的. 基于此, 改变分子筛笼的尺寸可调控产物中乙烯和丙烯的比例. 有关笼尺寸对 MTO 反应中烯烃选择性影响的报道较少. 因此, 本文选取了两种孔口尺寸相近而笼大小不同的 SSZ-13 (笼尺寸0.67 nm × 1.0 nm) 和 RUB-50 (笼尺寸 0.63 nm × 0.73nm) 分子筛, 通过酸洗, 以减少非骨架 Al 对笼尺寸的修饰, 对比研究了分子筛笼大小对其催化 MTO反应性能的影响.
酸性及改变扩散性能, 可提高产物中丙烯对乙烯的比例. 在 MTO 反应机理的研究中, Song 等[12]认为,乙烯和丙烯相对比例的调变与碳池中甲苯侧链的甲基数有关. 而笼基分子筛被认为是较好的 MTO 反应催化剂, 反应活性物种碳池一般是在分子筛笼中形成的. 基于此, 改变分子筛笼的尺寸可调控产物中乙烯和丙烯的比例. 有关笼尺寸对 MTO 反应中烯烃选择性影响的报道较少. 因此, 本文选取了两种孔口尺寸相近而笼大小不同的 SSZ-13 (笼尺寸0.67 nm × 1.0 nm) 和 RUB-50 (笼尺寸 0.63 nm × 0.73nm) 分子筛, 通过酸洗, 以减少非骨架 Al 对笼尺寸的修饰, 对比研究了分子筛笼大小对其催化 MTO反应性能的影响.
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