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关键词：
氧化钨,复合,氧化锌,光催化,酸性橙II
发表时间：
2012-07-05 16:35:12
Ti_MWW催化丁酮氨肟化连续於浆床工艺
马春晓 | -> | 1369| 0| 811.303MB |Ti-MWW分子筛,丁酮,氨肟化,丁酮肟,於浆床反应器,过氧化氢
摘要：在液相连续於浆床反应器中, Ti-MWW/H2O2 体系表现出较高的催化丁酮氨肟化制备丁酮肟的活性, 详细考察了各反应条件对 Ti-MWW 分子筛催化性能的影响. 结果表明, 在优化的反应条件下, 丁酮转化率和丁酮肟选择性分别达 95% 和 99% 以上;均优于传统的钛硅分子筛 TS-1, 且稳定性也更高.
采用选择催化氧化反应替代传统的化学计量反应过程是实现酮肟绿色化合成的必由之路, 是目前学术界和产业界的重要课题之一. 丁酮肟是一种用途广泛的精细化学品, 其传统生产方法主要为羟胺法, 即首先合成羟胺盐, 它再与丁酮进行非催化肟化反应, 最后经氨水中和、分离制得丁酮肟. 整个过程不仅步骤复杂, 而且由于需要使用 NH4HSO3,NaNO2 和 SO2 等有毒有害的原料, 可生成大量低附加值无机铵盐和严重污染环境的氮氧化物等副产物. 因此, 传统工艺亟待绿色化. 自从钛硅分子筛TS-1 问世以来, 很快被应用于催化酮类、氨和 H2O2的直接氨肟化反应, 为开辟丁酮肟合成的新工艺提供了契机[1~5]. 然而, 钛硅分子筛 TS-1 催化丁酮氨肟化反应的性能不尽如意, 不仅丁酮转化率和产物丁酮肟选择性较低, 而且催化剂的寿命较短, 限制了工业化应用.
新型钛硅分子筛 Ti-MWW 具有两套独立的彼此不相通的 10 元氧环形孔道体系, 其晶体表面存在12 元氧环的空穴[6]; 在烯烃环氧化反应中表现出优于 TS-1 的催化性能[7~9]. 同时, 在间歇式反应器中催化环己酮和丁酮的氨肟化反应时, Ti-MWW 也表现出优异的催化性能[10~12]. 连续於浆床反应器具有效率高和操作简便等优点, 更适合酮类氨氧化过程的工业化. 因此, 本文考察了 Ti-MWW 催化丁酮氨肟化直接制备丁酮肟的液相连续反应工艺, 为研发丁酮氨肟化的於浆床工艺, 进而实现丁酮肟的绿色生产提供理论依据.
新型钛硅分子筛 Ti-MWW 具有两套独立的彼此不相通的 10 元氧环形孔道体系, 其晶体表面存在12 元氧环的空穴[6]; 在烯烃环氧化反应中表现出优于 TS-1 的催化性能[7~9]. 同时, 在间歇式反应器中催化环己酮和丁酮的氨肟化反应时, Ti-MWW 也表现出优异的催化性能[10~12]. 连续於浆床反应器具有效率高和操作简便等优点, 更适合酮类氨氧化过程的工业化. 因此, 本文考察了 Ti-MWW 催化丁酮氨肟化直接制备丁酮肟的液相连续反应工艺, 为研发丁酮氨肟化的於浆床工艺, 进而实现丁酮肟的绿色生产提供理论依据.
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