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关键词：
微生物,曲霉,刚果红,β-葡聚糖酶
发表时间：
2013-01-18 10:22:03
乙烷添加对Mo_HZSM_5催化剂上甲烷芳构化反应的影响
王乐天 | -> | 727| 0| 1.43422MB |甲烷.乙烷.脱氢芳构化.钼.HZSM-5分子筛
摘要：研究了乙烷添加对 Mo/HZSM-5 催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响. 在所考察的反应条件下, 未观察到乙烷添加对甲烷转化的促进作用, 乙烷本身反而生成甲烷, 同时导致更高的积炭生成速率, 使 Mo/HZSM-5 催化剂更快地失活. 但添加乙烷加速了钼活性中心的形成, 缩短了芳构化反应的诱导期, 使苯的生成提前.
甲烷脱氢芳构化 (MDA) 制取芳烃是甲烷活化和天然气利用的有效途径, 既有理论价值, 又有潜在的应用前景, 因而引起了国内外学者的广泛关注[1~9].在无氧条件下, 热力学平衡限制导致甲烷转化率低是 MDA 反应面临的主要问题. 除了利用膜反应器[10~14], 人们还试图在甲烷原料中添加低碳烃类以改变热力学平衡, 从而提高甲烷转化率和芳烃收率[15~26]. Choudhary 等[15]发现, 以 H-GaAlMFI 分子筛为催化剂, 添加 C2~C4 烯烃、丙烷和正己烷等低碳烃类可以极大地促进甲烷的芳构化反应. 此后, 有很多相似的结果报道[16~24]. 但是, 有关添加低碳烃类的作用仍存在争议. Naccache 等[25]在 13CH4 芳构化反应中添加乙烯或丙烯, 并未观测到 13C 插入芳烃产物.
Chu 等[24]发现, 在 Mo/HZSM-5 催化剂上, 反应初始阶段甲烷与乙烷共进料时, 生成的苯要多于甲烷或乙烷单独进料生成的苯之和, 并以此作为乙烷促进甲烷活化的证据. Bradford 等[26] 研究了在Mo/SiO2/H-ZSM-5 催化剂上添加乙烷对甲烷芳构化反应的影响, 基于 CH4/CO2 与 CH4/CO2/C2H6 的不同反应行为, 他们认为乙烷添加抑制了甲烷转化. 此后的研究中对乙烷添加的作用也无定论.
考虑到乙烷在干天然气中含量仅次于甲烷, 而且与甲烷分离相当困难, 如果乙烷的存在可以促进
甲烷的转化, 则具有极大的工业应用潜力. 因此, 本文全面考察了 Mo/HZSM-5 催化剂上乙烷添加对甲
烷芳构化反应的影响.
Chu 等[24]发现, 在 Mo/HZSM-5 催化剂上, 反应初始阶段甲烷与乙烷共进料时, 生成的苯要多于甲烷或乙烷单独进料生成的苯之和, 并以此作为乙烷促进甲烷活化的证据. Bradford 等[26] 研究了在Mo/SiO2/H-ZSM-5 催化剂上添加乙烷对甲烷芳构化反应的影响, 基于 CH4/CO2 与 CH4/CO2/C2H6 的不同反应行为, 他们认为乙烷添加抑制了甲烷转化. 此后的研究中对乙烷添加的作用也无定论.
考虑到乙烷在干天然气中含量仅次于甲烷, 而且与甲烷分离相当困难, 如果乙烷的存在可以促进
甲烷的转化, 则具有极大的工业应用潜力. 因此, 本文全面考察了 Mo/HZSM-5 催化剂上乙烷添加对甲
烷芳构化反应的影响.
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