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关键词：
有机膨润土,吡啶盐,芳香胺,硅氧烷表面,表面吸附
发表时间：
2013-02-05 10:08:30
阴离子对As_在砖红壤与TiO_2混合体系中的光催化氧化_吸附的影响
杨伟诚 | -> | 1040| 0| 0.419719MB |阴离子,As(Ó),砖红壤,光催化氧化,吸附
摘要: 以磷酸根和硫酸根为例, 采用一次平衡法研究了无机阴离子对As( Ó )在砖红壤中光催化氧化和吸附的影响. 实验结果表明, 磷酸根和硫酸根的加入均降低了As( Ó )在土壤中的氧化和吸附, 磷酸根的影响程度大于硫酸根, 而且两者的影响机理不同. 磷酸根主要通过表面吸附机制即强烈地吸附在催化剂表面导致催化剂活性降低, 以及与氧化产物As( V)竞争土壤颗粒表面吸附位来影响反应活性; 而硫酸根则是在光催化氧化过程中通过捕获光生空穴( h+ )和羟基自由基( OH# )生成光催化效率较低的SO-4 # , 从而影响A s( Ó )的光催化氧化效率.
砷是水体中常见的污染物, 无机砷一般以A s( Ó )和A s(V ) 2种形态存在. A s( Ó )的毒性约为
A s(V )的60倍, 且A s( Ó )的移动性较A s(V )大, 因而不易从水体中除去. 但是, 通过氧化反应将
A s( Ó )转化为A s(V ) , 可增加砷在吸附剂表面的吸附和固定能力(梁美娜等, 2006) , 并降低其毒性.
湿法催化氧化技术是一种利用活性极强的自由基(如羟基和超氧自由基等) 的氧化能力把水体中的目标污染物转变为低毒或无毒化合物的新型氧化技术. Yang等( 1999)研究发现, 这一技术也可用于水体中A s( Ó )的氧化和转化. 在悬液体系中,纳米T iO2经光照激发后产生的光生空穴具有很强的氧化能力, 可以氧化吸附在T iO2颗粒表面的水分子, 并产生羟基自由基, 这些羟基自由基能将溶液中的A s( Ó ) 氧化为A s ( V ) . 随后, 不少学者对A s( Ó )的光催化氧化过程和机制进行了深入的研究( B issen et al. , 2001; Dutta et al. , 2005;Ferguson et al. , 2005; Yoon and Lee, 2005) . 但是,光催化氧化只是完成了A s( Ó )到A s(V )的转化, 如能将这一过程与吸附过程结合起来, 则可用于实际的水处理中.
A s( Ó )的光催化氧化与吸附过程的协同作用目前已有一些研究报道. N akajima等( 2005)和Y oon等( 2007)分别研究了可见光和紫外光照下T iO2对A s( Ó )的光催化氧化以及活性铝对其氧化产物吸附的协同作用, 结果表明, 这种协同作用增加了砷的去除率. Zhang等( 2006)的研究结果表明, 在城市固废- 熔融炉渣中负载铁氧化物和T iO2, 这种复合物对As( Ó )有很好的光催化氧化/吸附效果. 本文作者以T iO2为光催化氧化剂结合可变电荷土壤的吸附性能的研究也已经证明, 在可变电荷土壤中加入纳米T iO2能显著促进As( Ó )在土壤悬液体系中的光催化氧化和吸附(杨俊和徐仁扣, 2008) . 但是,在实际的悬液体系中通常会含有多种有机、无机离子, 这些离子很容易造成催化剂活性降低, 或是与目标物竞争吸附位, 从而影响体系的光催化氧化效力及氧化产物的吸附能力.
本研究中, 在前期工作的基础上, 以磷酸根和硫酸根阴离子为例, 拟进一步研究竞争性阴离子对
A s( Ó )在可变电荷土壤中的光催化氧化及土壤对氧化产物吸附的影响, 并讨论2种阴离子影响光催
化氧化和氧化产物吸附的机制. 旨在为含砷废水的处理和污染土壤的修复提供参考.
A s(V )的60倍, 且A s( Ó )的移动性较A s(V )大, 因而不易从水体中除去. 但是, 通过氧化反应将
A s( Ó )转化为A s(V ) , 可增加砷在吸附剂表面的吸附和固定能力(梁美娜等, 2006) , 并降低其毒性.
湿法催化氧化技术是一种利用活性极强的自由基(如羟基和超氧自由基等) 的氧化能力把水体中的目标污染物转变为低毒或无毒化合物的新型氧化技术. Yang等( 1999)研究发现, 这一技术也可用于水体中A s( Ó )的氧化和转化. 在悬液体系中,纳米T iO2经光照激发后产生的光生空穴具有很强的氧化能力, 可以氧化吸附在T iO2颗粒表面的水分子, 并产生羟基自由基, 这些羟基自由基能将溶液中的A s( Ó ) 氧化为A s ( V ) . 随后, 不少学者对A s( Ó )的光催化氧化过程和机制进行了深入的研究( B issen et al. , 2001; Dutta et al. , 2005;Ferguson et al. , 2005; Yoon and Lee, 2005) . 但是,光催化氧化只是完成了A s( Ó )到A s(V )的转化, 如能将这一过程与吸附过程结合起来, 则可用于实际的水处理中.
A s( Ó )的光催化氧化与吸附过程的协同作用目前已有一些研究报道. N akajima等( 2005)和Y oon等( 2007)分别研究了可见光和紫外光照下T iO2对A s( Ó )的光催化氧化以及活性铝对其氧化产物吸附的协同作用, 结果表明, 这种协同作用增加了砷的去除率. Zhang等( 2006)的研究结果表明, 在城市固废- 熔融炉渣中负载铁氧化物和T iO2, 这种复合物对As( Ó )有很好的光催化氧化/吸附效果. 本文作者以T iO2为光催化氧化剂结合可变电荷土壤的吸附性能的研究也已经证明, 在可变电荷土壤中加入纳米T iO2能显著促进As( Ó )在土壤悬液体系中的光催化氧化和吸附(杨俊和徐仁扣, 2008) . 但是,在实际的悬液体系中通常会含有多种有机、无机离子, 这些离子很容易造成催化剂活性降低, 或是与目标物竞争吸附位, 从而影响体系的光催化氧化效力及氧化产物的吸附能力.
本研究中, 在前期工作的基础上, 以磷酸根和硫酸根阴离子为例, 拟进一步研究竞争性阴离子对
A s( Ó )在可变电荷土壤中的光催化氧化及土壤对氧化产物吸附的影响, 并讨论2种阴离子影响光催
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