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关键词：
纳米,卤氧化镧,甲烷氧化偶联,溶胶-凝胶,非水溶剂,低温活化
发表时间：
2012-07-09 10:35:31
担载CuO基催化剂上2_4_二氯酚的有效氧化降解
徐鑫亮 | -> | 1400| 0| 1135.61MB |氧化铜,氧化铝,负载型催化剂,碱土金属氧化物,2,4-二氯酚,氧化降解
摘要: 研究了 2,4-二氯酚的催化氧化降解. 结果表明, CuO/γ-Al2O3 催化剂表现出较高的活性, 且碱土金属氧化物助剂的添加可进一步显著提高 2,4-二氯酚氯离子的释放率, 其中以 SrO 的促进作用最强, 该催化剂循环使用 3 次, 2,4-二氯酚转化率及氯离子的释放率均维持 100%. X 射线衍射和 NH3 程序升温脱附结果表明, 催化剂上 CuO 粒子分散度高并且酸中心数少有利于 2,4-二氯酚的氧化降解. 提出了 2,4-二氯酚催化氧化降解可能的反应途径.
氯酚是一类重要的有机化合物, 广泛用作木材、涂料、植物纤维等的防腐剂、消毒剂和一些工业合成的中间产物[1~4], 但它毒性大且难降解[5], 具有环境持久性、生物累积性、长距离迁移能力和生物危害性, 能导致生物体内分泌紊乱、生殖及免疫机能失调、神经和发育紊乱以及致癌、致畸、致突变[6]. 氯酚中氯取代基增多, 其毒性增大; 而当氯取代基数目相同时, 氯位于对位毒性更大[7]. 1977 年, 美国环境保护局明确规定 2-氯酚、2,4-二氯酚、2,4,6-三氯酚、五氯酚等为优先控制的污染物[8~10]. 2001 年, 欧洲议会通过 2455/2001/EC 决议, 将氯酚类化合物列为优先控制的有毒污染物[11,12]. 氯酚的有效降解已是目前对环境保护具有战略意义的重要课题.
2,4-二氯酚因具有芳环结构和氯代原子而稳定性较高. 近几十年, 国内外对 2,4-二氯酚的处理技术不断发展. 其中, 传统的生物处理技术成本较低[13],但耐冲击负荷能力小, 且停留水中时间长[14,15]. 物理法, 如活性炭吸附法, 仅仅将氯酚从一相转移到另一相中, 并未破坏有毒分子[16,17]. 相对而言, 化学法具有较好的发展前景, 其中催化氧化法因降解效果好而备受关注. Chaliha 等[18]发现, 在 Mn(Ⅱ)-MCM-41催化剂上, 反应 5 h, 2,4-二氯酚转化率达 88%, 而
Yang 等[19]以 PMS-Co/TiO2 为催化剂, 反应 2 h, 2,4-二氯酚转化率达 93%.
本文将担载 CuO 并添加有碱土金属氧化物助剂的催化剂用于 2,4-二氯酚的氧化降解反应中, 采用X 射线衍射和 NH3 程序升温脱附考察了催化剂结构与其性能的关系, 并探讨了 2,4-二氯酚催化氧化降解可能的反应路径.
2,4-二氯酚因具有芳环结构和氯代原子而稳定性较高. 近几十年, 国内外对 2,4-二氯酚的处理技术不断发展. 其中, 传统的生物处理技术成本较低[13],但耐冲击负荷能力小, 且停留水中时间长[14,15]. 物理法, 如活性炭吸附法, 仅仅将氯酚从一相转移到另一相中, 并未破坏有毒分子[16,17]. 相对而言, 化学法具有较好的发展前景, 其中催化氧化法因降解效果好而备受关注. Chaliha 等[18]发现, 在 Mn(Ⅱ)-MCM-41催化剂上, 反应 5 h, 2,4-二氯酚转化率达 88%, 而
Yang 等[19]以 PMS-Co/TiO2 为催化剂, 反应 2 h, 2,4-二氯酚转化率达 93%.
本文将担载 CuO 并添加有碱土金属氧化物助剂的催化剂用于 2,4-二氯酚的氧化降解反应中, 采用X 射线衍射和 NH3 程序升温脱附考察了催化剂结构与其性能的关系, 并探讨了 2,4-二氯酚催化氧化降解可能的反应路径.
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