春季黄海边界层内海盐细粒子氯亏损及混合状态研究

吴赛威 | -> | 547| 0| 0.482351MB |黄海边界层,海盐,细粒子,氯亏损,混合状态

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摘要: 为了解海盐气溶胶和亚洲出流污染物的相互影响, 对2001年春季黄海边界层内观测的气溶胶细粒子可溶离子浓度(ACE-As ia中NCARC-130 飞机航测)进行了研究. 所分析的6 个航段(航段1~ 航段6 )都位于黄海中部( 124. 0bE ~ 125. 1bE, 34. 3bN ~ 36. 4bN )的大气边界层内.离子摩尔比和相关分析表明, 在所分析的几次飞行测量中, 气溶胶中N a+ 来自海盐; 氯亏损分析表明, 航段1、2 中存在氯富集, 而航段3、4、5、6中海盐细粒子都存在氯亏损的现象, 航段平均氯亏损分别为4. 2、5. 1、2. 9 和8. 4 nm ol#m- 3, 亚洲出流携带的人为排放氯离子造成了氯富集现象, 而海盐与输送的酸性气体发生非均相反应则造成了氯亏损, 黄海海盐气溶胶具有改变东亚大陆向下游输送污染物化学成分的能力. 根据内部混合气溶胶的形成机制分析, 提出判断海盐气溶胶细粒子混合状态以及估算内部混合比的间接方法, 如果海盐气溶胶存在氯亏损, 那么其处于内部混合状态, 可用氯亏损的比例估算海盐细粒子的内部混合比. 该方法表明航段3、4、5 和6中都有内部混合的海盐细粒子, 航段平均内部混合比分别为54%、44%、33%和84%. 除了反应时间外, 还应有多个因子影响海盐气溶胶氯亏损程度以及海盐细粒子混合状态和内部混合比.
    海盐气溶胶是大气(尤其是海区和沿海大气)中一种重要的自然气溶胶, 能与酸性污染物( SO2、
NOx、H2SO4、HNO3等)发生反应释放出HC ,l 造成氯亏损( C legg, 1985; Zhou et al. , 1990; Mulvaneyet al. , 1993; Dasgupta et al. , 2007), 这是大气化学中的重要过程之一. 在不同情况下对大气化学起到不同作用, 有时具有致酸作用(姚小红等, 1998c) ,有时能起到缓冲致酸的作用(姚小红等, 1998b) . 海盐氯亏损的研究历来受到重视, 很多观测研究了海盐的氯亏损现象( Keene et al. , 1990; Zhou et al. ,1990; Shaw, 1991; Mulvaney et al. , 1993; 吴兑等,1993; 姚小红等, 1998a; 1998b; 1998c; 王珉等,2000a; 2000b; Dasgupta et al. , 2007 ) . 在南极( Mu lvaney et al. , 1993 )、西太平洋( Dasguptaet al. , 2007)、大西洋( Keene et al. , 1990)等海区的大气气溶胶中都发现了氯亏损现象. 阿拉斯加的观测发现当酸性污染气团入侵时海盐气溶胶氯亏损明显( Shaw, 1991) . 中国沿海地区(姚小红等,1998a; 王珉等, 2000a; 2000b) 也有明显的氯亏损现象, 并且细粒子中氯亏损现象更明显(姚小红等,1998a). 青岛沿海海盐气溶胶总的氯亏损在36. 2%~ 65. 9%之间(王珉等, 2000a), 不同粒径的气溶胶氯亏损范围不同, 在粒径< 2. 5Lm、粒径2. 5 ~
10Lm、粒径> 10Lm 这3个粒径段内氯亏损的变化范围分别为氯富集3. 3% 到氯亏损88. 1%、氯亏损
41. 1% ~ 66. 1%、氯亏损22. 6% ~ 77. 4% (王珉等,2000b) .
    亚洲出流经常携带大量污染物经中国近海向韩国、日本及西太平洋输送, 经过沿海地区和海区
时酸性污染物能和海盐气溶胶发生反应, 造成海盐氯亏损, 消耗SO2等, 释放HC l(Mo ller, 1990), 既改变了输送污染物的化学成分, 也改变了海盐气溶胶的化学结构. 东亚地区海盐氯亏损的观测都集中在沿岸地区( 姚小红等, 1998a; 王珉等, 2000a;2000b) , 而黄海等海盐源区的氯亏损没有得到重
视, 因此有必要评估黄海海盐气溶胶的氯亏损. 氯亏损过程中海盐气溶胶成分发生了变化, 增加了
N a2 SO4或N aNO3等污染成分, 实质是形成了海盐-污染内部混合气溶胶. 目前混合气溶胶的研究主要集中在沙尘气溶胶( Zhang et al. , 2003a; 2003b; Yuanet al. , 2006 )、黑碳气溶胶( Cheng et al. , 2006;M otek i et al. , 2007; Sh ira iw a et al. , 2007)等, 海盐作为大气中重要的自然气溶胶, 研究其混合状态也是必要的. 本文利用ACE-A sia中C130飞机黄海边界层观测航段的气溶胶细粒子离子浓度资料, 计算黄海海区海盐气溶胶的氯亏损程度, 为我国酸性污染物与下游气溶胶相互作用程度的评估提供科学依据, 并根据氯亏损提出利用气溶胶成分变化判断海盐气溶胶细粒子混合状态的方法, 估算海盐细粒子的内部混合比, 分析其影响因子.
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