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关键词：
氧化钨,复合,氧化锌,光催化,酸性橙II
发表时间：
2012-07-05 16:35:12
Ti_MWW催化氯丙烯环氧化反应动力学行为
马春晓 | -> | 1236| 0| 1.011467MB |钛硅分子筛Ti-MWW,氯丙烯,过氧化氢,环氧化反应,反应机理,动力学
摘要：以 Ti-MWW 分子筛为催化剂, 以 H2O2 为氧化剂, 系统研究了氯丙烯环氧化反应的动力学行为. 结果表明, 该反应速率与Ti-MWW 分子筛的用量成正比, 是 1 级反应. 当 H2O2 浓度小于 0.67 mol/L 时, 环氧化反应为 1 级反应; 大于 2 mol/L 时, 为 0级反应. 随着氯丙烯浓度的增加, 环氧化反应级数从 1 级向 0 级转变; 且只有当其浓度很高时, 反应级数才会明显降低. 随着分子筛中 Ti 含量的增加, 氯丙烯环氧化反应速率呈 S 形变化.
环氧氯丙烷 (ECH) 是一种重要的有机化工原料和精细化工产品, 其产量仅次于环氧乙烷和环氧丙烷. 研究表明, 以 H2O2 为氧化剂, TS-1 可高效催化氯丙烯 (ALC) 直接环氧化合成 ECH[1~9]. 这是有效解决目前 ECH 生产技术中存在严重环保问题的一个绿色化工过程, 是潜在的“绿色化”制备 ECH 的新型工艺技术; 同时也是 TS-1 催化低碳烯烃环氧化这一领域最为重要的研究方向和工业目标之一.
与 TS-1 一样, Ti-MWW 在稀 H2O2 溶液中能够催化芳香烃的羟基化、烷烃的部分氧化、醇的选择氧化、酮的氨氧化和烯烃的环氧化等反应[10~18]. 尤其在 ALC 直接环氧化制 ECH 反应中表现出更为优异的催化性能. 这主要是由于 TS-1 催化体系选用的溶剂甲醇会促进 ECH 的开环生成副产物[6~9], 导致选择性下降, 而 Ti-MWW 选用的溶剂乙腈在该分解反应中呈惰性.
在前期研究结果的基础上, 本文详细考察了Ti-MWW/H2O2 体系中 ALC 环氧化制 ECH 过程的
反应行为, 探讨了该反应动力学机理, 得到决定该反应的关键因素, 从而寻找出最合适的反应配比, 以期实现工业上经济高效生产; 并对 Ti-MWW 中 Ti 活性中心的催化作用进行了初步探讨.
与 TS-1 一样, Ti-MWW 在稀 H2O2 溶液中能够催化芳香烃的羟基化、烷烃的部分氧化、醇的选择氧化、酮的氨氧化和烯烃的环氧化等反应[10~18]. 尤其在 ALC 直接环氧化制 ECH 反应中表现出更为优异的催化性能. 这主要是由于 TS-1 催化体系选用的溶剂甲醇会促进 ECH 的开环生成副产物[6~9], 导致选择性下降, 而 Ti-MWW 选用的溶剂乙腈在该分解反应中呈惰性.
在前期研究结果的基础上, 本文详细考察了Ti-MWW/H2O2 体系中 ALC 环氧化制 ECH 过程的
反应行为, 探讨了该反应动力学机理, 得到决定该反应的关键因素, 从而寻找出最合适的反应配比, 以期实现工业上经济高效生产; 并对 Ti-MWW 中 Ti 活性中心的催化作用进行了初步探讨.
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