TiO_2纳米管阵列负载MnO_x复合催化剂的脱硝性能

马春晓 | -> | 1278| 0| 1.508712MB |锰氧化物,二氧化钛纳米管阵列,氮氧化物,选择性催化还原

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摘要:研究了 TiO2 纳米管阵列负载的 MnOx 复合物选择性催化还原 NOx 的性能. 结果显示, 在 150~250 °C 下该催化剂脱除 NOx 的效率达 90% 以上 (200 °C 下为 99% 以上), 表现出优异的中低温脱硝性能. 当反应温度更高时, 有可能使反应进入努森扩散控制状态, 从而在一定程度上抑制了催化反应的进行.
    NO 和 NO2 等氮氧化物 (NOx) 已成为主要空气污染物, 它破坏血液中的血红蛋白, 对人的眼睛和呼吸器官有强刺激作用; 与碳氢化合物作用, 形成以臭氧为主的光化学烟雾. 同时, NOx 还是形成酸雨的主要原因. 因此, 严格控制 NOx 的排放, 刻不容缓.
    选择性催化还原 (SCR) 是控制高温烟气中 NOx排放的有效方法之一, 并已经得到工业化应用[1]. 其中尿素或 NH3 为常用的还原剂, 而作为 SCR 的核心技术, 高效催化剂的研发备受关注. 目前主要以工作温度较高的钒基催化剂和中低温的锰基催化剂为主. 钒基催化剂包括 V2O5/TiO2 和 V2O5-WO3(MoO3)/TiO2[2~4]. 由于工作温度 (300~400 °C) 较高, 工业化的SCR 装置大多置于脱硫和除尘装置之前. 此时, 烟气中高浓度的 SO2 和飞灰容易导致催化剂中毒和冲刷,从而降低了催化剂的使用寿命, 大大增加了 SCR 系统的运行成本.
    锰基催化剂可在较低的温度下工作[5~11], 因而SCR 系统可安装在除尘设备甚至脱硫系统之后, 从而有效延长了催化剂的使用寿命, 降低运行成本. 研究表明, MnOx 是具有较好应用前景的中低温 SCR 催化剂. 唐晓龙等[6]发现, MnOx/TiO2 粉末催化剂在 120°C 时 NOx 转化率可接近 100%. 在 SCR 系统中, 常用的催化剂载体有 TiO2、分子筛、活性炭和 SiO2 等. 其中 TiO2 作为中温催化剂载体, 可降低催化剂表面硫酸盐的稳定性, 使活性组分在其表面处于高度分散
状态[12].
    目前, 用作 TiO2 载体的形状主要是纳米颗粒, 采用阳极氧化法制备的 TiO2 纳米管阵列, 在催化降解有机物等领域显示了一定应用前景[13~16]. 本文考察了 TiO2 纳米管阵列负载的 MnOx 催化剂的脱硝性能,并讨论了 NO 在 TiO2 纳米管阵列中扩散方式对脱硝性能的影响.
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