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关键词：
氧化钨,复合,氧化锌,光催化,酸性橙II
发表时间：
2012-07-05 16:35:12
Si掺杂对TiO_2空心微球微结构和光催化性能的影响
马春晓 | -> | 1207| 0| 4.570747MB |硅掺杂,二氧化钛,碳球模板,水热合成,空心微球,光催化
摘要：以葡萄糖、氟钛酸铵和氟硅酸铵为原料, 采用一锅水热合成法在葡萄糖聚合形成的胶体碳球表面原位生成了含有 Ti/Si 物种的前驱物实心微球, 再经高温焙烧脱除碳球模板, 制得 Si 掺杂的 TiO2 空心微球. 应用高分辨透射电镜、X 射线衍射、X 射线光电子能谱和 N2 吸附-脱附等手段对样品进行了表征. 结果表明, Si 进入到 TiO2 的晶格, 形成的 Si–O–Ti 键不仅可有效抑制 TiO2 物相从锐钛矿向金红石转变, 而且还能阻碍 TiO2 纳米晶在焙烧过程中快速长大. 随着 Si 掺杂量的增加, 组成空心微球壳层的 TiO2纳米晶的平均晶粒度逐渐减小, 而空心微球的比表面积和孔体积逐渐增大. 以亚甲基蓝 (MB) 溶液为模拟污染物, 考察了紫外光下 Si 掺杂 TiO2 空心微球的光催化性能. 结果表明, 随着 Si 掺杂量的增加, TiO2 空心微球对 MB 溶液的降解效率显著升高; 当 Si的摩尔分数为 0.5 时, 空心微球的光催化效率最高, 是 P25 的 1.25 倍.
作为一种性能优良的多相光催化剂, TiO2 在污水处理和空气净化等领域发挥着重要的作用[1~5].TiO2 的光催化性能受制备方法、催化剂晶型、比表面积、晶粒度和形貌等多种因素的影响[6~8]. 近年来,有关 TiO2 空心微球的制备与应用引起了人们的广泛关注. 研究表明, 空心 TiO2 微球比 TiO2 纳米颗粒具有更高的光催化效率[9,10]; 这归结于其轻质、较大比表面积、较好的表面渗透性和较高的捕光效率等特性[11,12].
目前, 用来制备 TiO2 空心微球的方法主要有模板法[13,14]、Ostwald 熟化法[15]、化学诱导自转变法[12]和 LBL 层层组装法[16]等. 其中以胶体碳球模板法的应用最为广泛. 这是由于胶体碳球模板对多种无机金属阳离子具有较强的吸附性能. 此外, 碳球表面分布着丰富的–OH 和–COO−, 这也为有机醇盐在其表面的水解和沉积提供了充足的活性基团[17]. 胶体碳球模板法制备无机空心微球通常需三步: (1)葡萄糖溶液水热聚合制得胶体碳球; (2) 在胶体碳球表面沉积无机源; (3) 碳球模板的脱除. 由于钛盐易水解, 故用无机金属钛盐制备相应的 TiO2 空心微球变得比较困难. 因此, 有关这方面的工作也鲜见报道. 比较常见的制备方法是将碳球分散在经由有
机钛醇盐水解聚合得到的 TiO2 溶胶中, 待之胶凝后,再进行高温热处理, 在脱除模板的同时, 实现 TiO2
目前, 用来制备 TiO2 空心微球的方法主要有模板法[13,14]、Ostwald 熟化法[15]、化学诱导自转变法[12]和 LBL 层层组装法[16]等. 其中以胶体碳球模板法的应用最为广泛. 这是由于胶体碳球模板对多种无机金属阳离子具有较强的吸附性能. 此外, 碳球表面分布着丰富的–OH 和–COO−, 这也为有机醇盐在其表面的水解和沉积提供了充足的活性基团[17]. 胶体碳球模板法制备无机空心微球通常需三步: (1)葡萄糖溶液水热聚合制得胶体碳球; (2) 在胶体碳球表面沉积无机源; (3) 碳球模板的脱除. 由于钛盐易水解, 故用无机金属钛盐制备相应的 TiO2 空心微球变得比较困难. 因此, 有关这方面的工作也鲜见报道. 比较常见的制备方法是将碳球分散在经由有
机钛醇盐水解聚合得到的 TiO2 溶胶中, 待之胶凝后,再进行高温热处理, 在脱除模板的同时, 实现 TiO2
最近, Yu 等[19]以氟钛酸铵为钛源, 将其与葡萄糖溶液一起水热, 再将所得沉淀物进行焙烧, 制得TiO2 空心微球. 与传统的三步法相比, 该合成路线省去了将葡萄糖聚合得到的碳球分离出来, 再重新分散在无机盐溶液中的步骤, 因而更为简捷. 他们发现, 采用此路线获得的前驱体在高于 400 °C 下焙烧除碳后, 得到的 TiO2 空心微球是锐钛矿和金红石型的混晶结构. 一般都认为, 锐钛矿型 TiO2 的光催化性能要优于金红石型[20,21].
Si 掺杂可提高 TiO2 的热稳定性, 延缓热处理条件下锐钛矿向金红石转变[22~24]. 基于此, 我们曾以氟钛酸铵和氟硅酸铵为原料, 借助葡萄糖溶液水热聚合生成的碳球作为模板, 采用一锅法制备出 Si 掺杂的 TiO2 空心微球[25]. 结果表明, Si 的引入显著提高了 TiO2 空心微球的光催化效率. 但由于 Si 的添加量没有优化, 因而其光催化活性仍比 P25 低. 因此, 本文考察 Si 的引入量对 TiO2 空心微球微结构和光催化性能的影响.的晶化[9,10,18]. 此外, 通过控制碳球在溶胶中的包覆次数可以调控 TiO2 空心微球的壳层厚度.
Si 掺杂可提高 TiO2 的热稳定性, 延缓热处理条件下锐钛矿向金红石转变[22~24]. 基于此, 我们曾以氟钛酸铵和氟硅酸铵为原料, 借助葡萄糖溶液水热聚合生成的碳球作为模板, 采用一锅法制备出 Si 掺杂的 TiO2 空心微球[25]. 结果表明, Si 的引入显著提高了 TiO2 空心微球的光催化效率. 但由于 Si 的添加量没有优化, 因而其光催化活性仍比 P25 低. 因此, 本文考察 Si 的引入量对 TiO2 空心微球微结构和光催化性能的影响.的晶化[9,10,18]. 此外, 通过控制碳球在溶胶中的包覆次数可以调控 TiO2 空心微球的壳层厚度.
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