加热和亚铁离子活化过硫酸钠氧化降解4_CP的研究

郑琦 | -> | 2105| 3| 0.321541MB |硫酸根自由基,高级氧化技术,过硫酸钠,对氯苯酚,柠檬酸

摘要:通过加热和亚铁离子2 种方法活化过硫酸钠产生强氧化性的硫酸根自由基，利用硫酸根自由基氧化难降解有机污染物.以对氯苯酚(4-CP)为目标污染物，研究了温度、pH 值、亚铁离子浓度、过硫酸钠浓度、柠檬酸浓度对4-CP 降解率的影响. 结果表明，升高温度可以显著地提高4-CP 降解率. 反应4 h 后，在30℃，4-CP 降解率只有2. 5%;在50℃，4-CP 降解率能够达到43. 5%;而在60℃，4-CP 降解率为100%. pH 值对4-CP 降解率的影响较大，依次为pH 4. 0 > pH 7. 0 > pH 10. 0. 在室温下，亚铁离子是促使4-CP 降解的必要条件，并且对反应条件进行了优化，分子探针实验证实了硫酸根自由基的存在. 在过硫酸钠/亚铁离子体系加入适量的柠檬酸能够有效利用溶液中的亚铁离子，在等量的过硫酸钠存在条件下，常温下过硫酸钠/亚铁离子/柠檬酸体系对4-CP 降解率为50. 9%，优于50℃下过硫酸钠体系对4-CP 降解率43. 5%.

    高级氧化技术作为重要的水处理技术已得到人们的广泛关注，许多研究工作证实其最主要的机制是羟基自由基的产生［1 ～ 3］. 高级氧化技术的巨大潜力和独特优势促使科学工作者的研究领域不断扩展，随之出现了基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术.
    硫酸根自由基先前多用于有机物分析检测［4 ～ 6］，近年来用于水处理方面降解有机污染物的研究才发展起来. 目前硫酸根自由基的产生方式主要有4 种:热解、光解、辐射以及过渡金属活化过硫酸盐［7 ～ 10］. 文献［11 ～ 13］进行了详细研究，主要是过渡金属钴以及铁离子活化单过氧硫酸氢盐产生硫酸根自由基，氧化降解氯酚、多氯联苯和多环芳烃类化合物，取得了很好的降解效果. Liang 等［14 ～ 16］在原位氧化以及地下水修复方面做了大量的工作，集中
在亚铁离子活化过硫酸盐降解三氯乙烯. 文献［17，18］研究了Ag /K2S2O8以及UV/Ag /K2S2O8
体系催化降解水中的甲基橙. Chen 等［19］研究了UV/Co /KHSO5体系降解酸性橙的动力学模型. 张金凤等［20］研究了Fe(Ⅱ) /K2S2O8体系降解水中的敌草隆，并且鉴定了敌草隆的主要降解产物.
    本实验利用加热和亚铁离子活化过硫酸钠(sodium peroxydisulfate，PDS)，并且以对氯苯酚(4-chlorophenol，4-CP)为目标物，着重考察了各影响因素对难降解有机物4-CP 降解率的影响，优化反应条件，以期为进一步的研究提供理论依据.

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