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不同pH条件下赤铁矿纳米粒子的聚集和再分散行为研究

周喆 | -> | 1281| 2| 0.288974MB |赤铁矿,纳米粒子,聚集,再分散,老化

周喆 周喆 | 文档量 |浏览量35465

摘要:纳米粒子的聚集和再分散行为是影响纳米粒子在环境中归趋的重要因素. 选取赤铁矿纳米粒子作为研究对象,用Zeta电位和粒径测定仪系统研究其在不同pH 条件下的聚集和再分散过程. 结果表明,当pH 在7. 0 ~ 8. 7 之间时,赤铁矿纳米粒子发生较快的聚集( 如当pH 为8. 2 时平均粒径在400 s 内由31 nm 增加到1 400 nm) . 当pH≤6. 3 时,赤铁矿纳米粒子几乎不发生聚集. 不经老化聚集的赤铁矿纳米粒子均能发生再分散,但是再分散过程并不完全可逆,而是呈现一定的非线性. 老化使得更多的赤铁矿纳米粒子发生不可逆的聚集,在等电点处老化后的样品不发生再分散. 当pH 为7. 0 和8. 9 时,老化的样品再分散后的平均粒径( 约500 nm) 大于不老化的样品( 约250 nm) . 纳米粒子聚集-再分散过程的非线性对预测其在环境中的存在状态和生态效应带来了大的困难.
    纳米粒子是指至少有一维的尺寸< 100 nm 的超细颗粒. 由纳米粒子组成的纳米材料表现出许多块材所不具备的新颖的物理和化学性能,使得它在能源、涂料、化妆品、医药、纺织和电子等领域具有广泛的应用前景. 目前世界已至少有500 种纳米产品[1],预计到2012 年纳米材料的产值将达1 万亿美元[2]. 纳米材料的大规模应用无疑会使大量纳米粒子通过多种途径( 如空气排放、意外泄漏等) 进入环境. 尽管到目前为止还没有纳米材料导致人体健康和环境问题的报道,但已有研究表明部分纳米颗粒可以对人体和环境产生负面影响[3],如富勒烯( 即C60
) 可以在大口黑鲈( largemouth bass) 的脑部产生氧化应激[4],铜纳米粒子可以对小鼠的肾、肝和脾产生严重损害[5]. 正是因为纳米技术预期的大粒子的稳定性具有决定性的影响,这是因为这些条件参数决定了纳米粒子双电层的厚度,从而直接影响纳米粒子的聚集和再分散. 纳米粒子进入环境后很可能经历不同的的水化学条件,也就是说纳米粒子会经历反复的聚集和再分散过程,因此准确理解这一过程对于预测纳米粒子的归趋具有重要意义.
    本实验选取赤铁矿纳米粒子作为对象,系统研究其在不同pH 条件下的聚集和再分散过程. 之所以选择赤铁矿纳米粒子是因为铁氧化物纳米粒子可以通过吸附、氧化还原反应和生化反应等过程影响微量金属及其他污染物在环境中的归趋和生物有效性[6 ~ 8]. 目前文献中已有不少关于赤铁矿纳米粒子聚集行为的研究报道[9 ~ 12],如He 等[13]研究了赤铁矿纳米粒子粒径对于聚集动力学的影响,Ji 等[14]研究了表面活性剂对赤铁矿纳米粒子聚集的影响. 关于赤铁矿纳米粒子聚集后的再分散行为的研究相对较少,Gilbert 等[15]研究了FeCl3水解生成氧化铁胶体的中间产物FeOOH 的聚集与分散特征,发现当溶液的pH 超过7 时胶体粒径达到1 000 nm 以上,此时将胶体体系的pH 调到4,在没有摇晃的情况下,胶体又可以回到肉眼认为是澄清透明的状态.Baalousha 等[16,17]研究了pH 值、浓度、有机质对氧化铁纳米粒子稳定性的影响,发现有机质浓度达到一定值时可以使聚集的氧化铁纳米粒子重新分散.影响纳米粒子稳定性另一重要因素是老化,即纳米粒子聚集的时间更长一些. 现有的关于赤铁矿纳米粒子老化的研究主要集中在老化对其进一步聚集的影响[18 ~ 20]. 因此本研究将特别地考察老化对赤铁矿纳米粒子聚集后再分散的影响.
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