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UV_Si_FeOOH_H_2O_2氧化降解水中邻苯二甲酸二甲酯

吴宏文 | -> | 853| 0| 345.27MB |邻苯二甲酸二甲酯,无定型,Si-FeOOH,类Fenton,光氧化

吴宏文 吴宏文 | 文档量 |浏览量18543

摘要:通过Si 掺杂方式自制无定型Si-FeOOH 催化剂,并将其用于UV / Si-FeOOH /H2O2光解体系降解内分泌干扰物邻苯二甲酸二甲酯(DMP) ,通过XRD、IR 和SEM 测试研究了Si-FeOOH 的晶相结构,并与普通FeOOH 进行铁溶出对比,研究pH 值等因素对Si-FeOOH 表面吸附和对协同体系降解DMP 效能的影响. 结果表明,通过Si 掺杂所制得的Si-FeOOH 为无定型结构,比表面积大,铁溶出率低;在Si /Fe 摩尔比为0. 2 的Si-FeOOH 投量为0. 5 g /L,pH = 5. 0,H2O2浓度为2. 0 mmol /L,125 W UV365条件下,DMP 的降解效果显著,30 min 内DMP 降解率达到97% . 与单一方法相比,UV、Si-FeOOH、H2O2三者的协同作用使得光-类Fenton 可有效降解水中DMP,Si-FeOOH 经多次循环使用后仍有较好的催化活性.
    20 世纪90 年代以来,内分泌干扰物的环境行为受到国际社会的广泛关注,成为当前环境科学领域中的热点问题[1]. 其中邻苯二甲酸酯( PAEs) 是一类重要的内分泌干扰物. 近年来,随着工业生产和塑料制品的使用,垃圾塑料的大量增加,PAEs 不断进入环境,已成为全球性最普遍的污染物之一[2],广泛存在于大气、水体、土壤、生物体等自然环境中,威胁食品安全和损害生物健康,影响生物遗传[3].
    目前对PAEs 废水的处理主要集中在生物处理和高级氧化处理. 生物处理法效率较低且处理周期长[4,5]. 高级氧化技术具有操作简便、处理效率高等优点而被广泛应用于这类物质的去除. 其中催化臭氧化[6]、UV /TiO[7]
    2 、光助Fenton 等[8]方法均对水体中邻苯二甲酸酯的去除具有一定的效果.FeOOH 作为一种地表最常见的氢氧化铁晶体矿物,具有稳定的化学性质和较高的表面积[11],在水处理中可作为吸附剂和催化剂使用,如氧化控制三卤甲烷、氧化滤后水中天然有机物小分子副产物、吸附六价铬、甲基橙脱色、脱硫等[11 ~ 15],易于制备且价格低廉. 其吸附能力与其结构直接相关,晶相结构的FeOOH 与无定形结构相比,吸附能力较弱;无定形结构FeOOH 虽然增大了比表面积,但是机械强度下降,铁离子易溶出,难回收. 近年来,通过掺杂金属离子改善FeOOH 的物理化学性质备受关注,应用较多的是通过掺杂Al3 + ,还有Mn、Zn、Cr、Ni 等[16,17].用于掺杂的多为有毒或重金属离子,因此,本研究选用无毒性且二次污染较小的硅酸钠作为掺杂物,通
过Si 掺杂可以阻止晶相结构FeOOH 的生成,同时作为粘合剂提高无定型FeOOH 的物理强度,制备合成出具有高比表面和高机械强度的Si-FeOOH,与H2O2组成类Fenton 试剂,在紫外光照射下,利用FeOOH 的催化吸附能力,通过自由基反应,来提高对内分泌干扰物邻苯二甲酸二甲酯( DMP) 在UV /Si-FeOOH /H2O2体系中的降解效能,同时拓宽类Fenton 反应所需的pH 应用范围,而且Si-FeOOH回收方便,可以多次重复利用.
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