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关键词：
SBR,实时控制,控制策略
发表时间：
2013-01-28 16:00:08
摘要: 采用浸渍法制备了一系列负载Ru 催化剂, 并将其应用于NO 催化氧化反应. 同时, 对Ru /ZrO2样品在不同温度下进行焙烧处理, 并通过X-射线衍射( XRD)、程序升温还原( TPR ) 和透射电子显微镜( TEM ) 等技术对不同温度焙烧的Ru /Z rO2 进行表征, 根据表征结果对导致Ru /ZrO2催化活性下降的原因进行了探讨. 结果表明, Ru /ZrO2催化剂具有很好的催化活性, 在空速为180000 h- 1条件下, 275e 时即可获得93%的NO转化率. 高温焙烧会导致Ru /Z rO2催化活性明显下降.
氮氧化物(NOx )是一种重要的大气污染物, 主要来源于火力发电厂排放的烟气和机动车尾气等. 氮氧化物排入大气后, 能引发酸雨、光化学烟雾和臭氧层空洞等环境问题, 对环境、人类健康和生产活动均有较大的危害( Bosch et al. , 1988) . 因此, 如何有效地消除氮氧化物已成为目前大气污染控制研究的重点.
选择性催化还原( SCR)是目前国外应用比较广泛的烟气脱硝技术, 该技术具有高活性、高选择性
的特点, 但仍存在催化剂成本过高、易发生硫中毒、碱金属中毒. 催化剂寿命较短等缺点. 近年来, 人们发现NH3与等物质的量NO-NO2的反应( 2NH3 +NO+ NO2 y 2N2 + 3H2O )可快速去除NOx, 在较低温
度下( 200~ 300e ) , 其反应速率是传统SCR 的10倍(K ato et al. , 1981). 这种NH3与等物质的量NONO2的反应被定义为快速选择催化还原( FastSCR ), 快速选择催化还原具有反应速率高、催化剂用量少、反应温度低(低50~ 100e )、抗硫中毒性质强( 2SO2 + O2 y 2SO3为温度敏感反应)和催化剂寿
命长等诸多优点( K oebe l et al. , 2001; 2002; Novaet al. , 2006) , 有望取代NH3-SCR 应用于固定源氮氧化物的净化过程. 然而, 实际固定源排放氮氧化物尾气中NO占90%以上, 如果要实现快速选择催化还原反应, 必须在SCR 装置上游将50%的NO 氧化为NO2. 因此, NO 的氧化是实现快速选择催化还原的技术关键, 同时也是一难点.
目前, 研究最广泛的NO 氧化催化剂是负载型Pt催化剂, 文献报道的Pt /S iO2 ( Xue et al. , 1996;Despr†s et al. , 2004) 和Pt /A l2 O3 ( Schm itz et a l. ,2006; O lsson et al. , 2002)催化剂都具有很高的NO氧化活性. 然而, Pt催化剂的成本较高, 在很大程度上限制了其应用. 另外, Pt催化剂在强氧化气氛下的失活也是亟待解决的问题( O lsson et al. , 2002;Mu lla et al. , 2006) . 基于此, 研究人员开始寻找其他类型的NO 氧化催化剂, 近期有文献报道, Co 催化剂在NO 氧化反应中表现出很好的活性(W anget al. , 2008; Irfan et al. , 2008; Yung et a l. ,2007) . 同时负载型钌催化剂也被广泛应用于各种催化反应, 如有机合成( N aota et al. , 1998)和氨合成( Tennison et al. , 1991). 负载型钌催化剂在湿空气氧化各种污染物的反应中( Descorme et a l. ,
2007; Pintar et al. , 2008)表现出很好的催化氧化活性, 然而, 迄今为止, 将负载型钌催化剂用于NO 氧化的研究却很少见( L i et al. , 2008) .
因此, 本文采用浸渍法在各种载体上负载钌,制备了一系列Ru催化剂, 着重研究高温焙烧对Ru /
ZrO2催化剂催化氧化NO 性能的影响, 并对其原因进行分析, 以期制备出高性能的NO 氧化催化剂, 从
而达到快速有效脱除烟气中氮氧化物的目的.
选择性催化还原( SCR)是目前国外应用比较广泛的烟气脱硝技术, 该技术具有高活性、高选择性
的特点, 但仍存在催化剂成本过高、易发生硫中毒、碱金属中毒. 催化剂寿命较短等缺点. 近年来, 人们发现NH3与等物质的量NO-NO2的反应( 2NH3 +NO+ NO2 y 2N2 + 3H2O )可快速去除NOx, 在较低温
度下( 200~ 300e ) , 其反应速率是传统SCR 的10倍(K ato et al. , 1981). 这种NH3与等物质的量NONO2的反应被定义为快速选择催化还原( FastSCR ), 快速选择催化还原具有反应速率高、催化剂用量少、反应温度低(低50~ 100e )、抗硫中毒性质强( 2SO2 + O2 y 2SO3为温度敏感反应)和催化剂寿
命长等诸多优点( K oebe l et al. , 2001; 2002; Novaet al. , 2006) , 有望取代NH3-SCR 应用于固定源氮氧化物的净化过程. 然而, 实际固定源排放氮氧化物尾气中NO占90%以上, 如果要实现快速选择催化还原反应, 必须在SCR 装置上游将50%的NO 氧化为NO2. 因此, NO 的氧化是实现快速选择催化还原的技术关键, 同时也是一难点.
目前, 研究最广泛的NO 氧化催化剂是负载型Pt催化剂, 文献报道的Pt /S iO2 ( Xue et al. , 1996;Despr†s et al. , 2004) 和Pt /A l2 O3 ( Schm itz et a l. ,2006; O lsson et al. , 2002)催化剂都具有很高的NO氧化活性. 然而, Pt催化剂的成本较高, 在很大程度上限制了其应用. 另外, Pt催化剂在强氧化气氛下的失活也是亟待解决的问题( O lsson et al. , 2002;Mu lla et al. , 2006) . 基于此, 研究人员开始寻找其他类型的NO 氧化催化剂, 近期有文献报道, Co 催化剂在NO 氧化反应中表现出很好的活性(W anget al. , 2008; Irfan et al. , 2008; Yung et a l. ,2007) . 同时负载型钌催化剂也被广泛应用于各种催化反应, 如有机合成( N aota et al. , 1998)和氨合成( Tennison et al. , 1991). 负载型钌催化剂在湿空气氧化各种污染物的反应中( Descorme et a l. ,
2007; Pintar et al. , 2008)表现出很好的催化氧化活性, 然而, 迄今为止, 将负载型钌催化剂用于NO 氧化的研究却很少见( L i et al. , 2008) .
因此, 本文采用浸渍法在各种载体上负载钌,制备了一系列Ru催化剂, 着重研究高温焙烧对Ru /
ZrO2催化剂催化氧化NO 性能的影响, 并对其原因进行分析, 以期制备出高性能的NO 氧化催化剂, 从
而达到快速有效脱除烟气中氮氧化物的目的.
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