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氚在黏土矿物等多孔介质中的滞留机制

赵思凯 | -> | 1047| 1| 0.359075MB |氚,黏土矿物,滞留机制,多孔介质,同位素

赵思凯 赵思凯 | 文档量 |浏览量43700

摘要:通过电感耦合等离子体光谱( ICP)、热重( TG) 等分析方法对黏土矿物的结构成分、加热特性等进行了检测;通过蒸馏冷凝等实验,实现了对吸附后黏土矿物的吸附水、层间水、结构水的分离,检测了氚在黏土矿物结构内外各类型水中的分布;通过红外吸收光谱( IR) 等分析方法对氚在黏土矿物结构中的吸附位置及形态进行了检测研究;通过同位素效应等作用对氚在黏土矿物中滞留的动力与途径进行了分析. 结果表明,氚在黏土矿物等土壤孔隙介质中产生滞留的主要原因是氚进入黏土矿
物的吸附水、层间水、结构水引起的,氚在黏土矿物吸附水、层间水、结构水中的含量占实验中氚总量的质量分数分别为13. 65% ~ 38. 71% 、0. 32% ~ 5. 96% 、1. 28% ~ 4. 37% ,这一比例随黏土矿物种类不同而不同,主要是由于不同黏土矿物有着不同的组成元素及结构;氚在黏土矿物中的主要存在形态为氚羟基(OT) 和氚水分子(HTO) ,氚在黏土矿物的吸附水、层间水中主要以氚水分子形态存在,在黏土矿物的结构水中主要以氚羟基形态存在;氚进入黏土矿物并产生滞留的动力学机制主要是分子扩散作用、电荷吸附作用、同位素交换作用和氚的同位素效应.
    氚( 3H 或T) 在环境科学、地球科学、农学、水利工程、高放射性废物处置等领域得到广泛应用和关注[1 ~ 9],经常作为环境同位素或人工示踪剂用来研究污染物运移特征、获得水流和水体特征参数. 在实践中,氚被认为在孔隙介质中不存在滞留或吸附,即分配系数(Kd) 为0,因而在以氚为对象进行同位素测龄[3 ~ 5]、土壤污染物运移示踪实验[6]、地下水补给量确定[7]、地表水与地下水的补排关系[8]等研究中,都不考虑氚在土壤等孔隙介质中的滞留问题.而事实上,近年来,在国内外越来越多的野外或室内实验中都发现氚存在滞留( 吸附) 现象[10 ~ 15],专门的室内实验研究[16]也证实了氚在土壤等多孔介质中存在滞留现象. 对氚在黏土矿物等多孔介质中的滞留现象及机制进行研究,可以为氚同位素技术、氚示踪技术的进一步准确应用提供依据,为高放射性废物处置工程建设提供资料,为相关实验的辐射防护提供新的思路.
    目前,氚在多孔介质中滞留的现象及滞留机制越来越受到关注,但国内外有关氚在黏土矿物等多孔介质中滞留机制研究的文献尚未发现. 氚原子难以用电子显微镜等工具直接检测,且滞留机制的研究涉及到地质、化学、水文、材料、核物理等多个学科,虽然已经有研究氚与土壤相互作用的文献[17 ~ 20],但这些文献主要关注氚水弥散系数[17、18]、有效孔隙度[19]、模型参数[20]的获取.
    本研究在对常见黏土矿物( 高岭土、伊利土、蒙脱土) 结构进行检测分析基础上,特别设计了一套实验及研究方法,查明了氚在黏土矿物结构内外不同类型水中的分布规律,检测了氚在黏土矿物结构中的吸附位置及形态,揭示了氚在常见黏土矿物等孔隙介质中滞留的机制.
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