紫外光协助下DSA电极对1_4_苯醌的强化开环作用研究

王杰 | -> | 1561| 0| 0.274134MB |DSA电极,紫外光,1,4-苯醌,开环作用

王杰 王杰 | 文档量 |浏览量92870

摘要: 以商品化DSA 电极为光电极, 以1, 4- 苯醌为模型污染物进行了光电催化降解, 考察了外加电解质、外加电场强度和初始pH 条件等因素的影响. 结果表明, 光电催化氧化过程的TOC 去除率是单独光催化氧化和电催化氧化过程之和的1125 倍, 光电催化降解过程具有更高的降解效率, 证明光催化氧化和电催化氧化过程的耦合产生了一定的协同作用. 外加电解质和外加电场均能在一定浓度和强度范围内有效提高光电催化降解效率. 酸性和中性pH 条件利于1, 4- 苯醌的开环矿化. 探讨了光电催化氧化机制, 指出以电化学氧化作用为主导的光助电催化氧化过程能够高效产生羟基自由基, 降解效率可调, 在水处理中更具实用价值.
    到目前为止, 常规水处理技术已经取得了长足的发展, 这使得水处理工艺在世界范围内变得成熟
而实用. 然而, 特定种类的微污染物, 如持久性有机污染物、内分泌干扰物等, 在现有水处理工艺中则不断被检出, 正是在这种背景下高级氧化技术( advanced oxidation processes, AOPs) 日益引起人们的重视, 如臭氧预氧化技术、臭氧化-生物活性炭等技术已经得到了广泛的应用. 光催化技术是其中一类颇具应用潜力的水处理技术, 可以有效地去除水中的表面活性剂、农药、染料等多种有机污染物, 但是粉体光催化剂难以回收, 而且量子产率较低. 尽管有研究将TiO2 等光催化剂固定在玻璃、沸石等各种惰性材料上, 但这种固定化技术仍然存在着有效利用面积减少和光催化剂活性降低的问题[ 1] . 近年来的研究表明, 将光催化剂TiO2 固定在光电极上, 外加电场可以有效促进载流子的分离, 提高光催化反应的效率[ 2~ 10] , 而且外加电场和光辐射的联合作用在TiO2 光电极上产生了协同的效果. 但是这种光电催化作用的主体是光催化, 很难进一步大幅提高整个体系的污染物去除能力. 电催化技术是另一类极具应用潜力的高级氧化技术, 易于实现自动化且氧化效率可调[ 11]. 如果能够将2 种氧化技术结合起来, 就可以充分发挥光催化氧化和电催化氧化技术各自的优势,实现污染物的高效去除甚至矿化[12] .
    商品化的DSA 电极具备良好的电催化活性和稳定性, 广泛用于氯碱工业, 在水电解、选择性合成和氧化方面也得到了应用[ 13] . 本研究选用商品化的DSA 电极进行光电催化降解, 具有一定的代表意义.同时, 在有机污染物的光催化和电催化氧化过程中,醌类物质是常见的中间产物, 但醌类物质如苯醌的毒性是苯酚的2~ 3 个数量级, 对此类物质的开环分解成为有机污染物氧化过程控制的核心[ 14] . 为了重点研究光电催化氧化过程对芳香类有机物的开环作用, 本实验以1, 4-苯醌为模型污染物进行光电催化降解, 过程简单, 便于分析.
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