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关键词：
钴催化剂,二氧化硅,钌助剂,费托合成
发表时间：
2012-07-12 14:57:22
摘要：考察了 Ru 助剂 (0.17%∼9.96%) 对 Co/SiO2 催化剂结构及其费托合成反应性能的影响. 结果表明, Ru 助剂可降低 Co/SiO2 催化剂的还原温度, 从而提高其还原度. 光电子能谱和扩展 X 吸收射线精细结构研究表明, 即使 Ru 含量高达 9.96%, 在 Co/SiO2 催化剂焙烧过程中也未观察到 Ru 物种与 Co 物种作用形成的化合物. 还原后催化剂中 Ru 趋向于与 Co 物种紧密接触且分散在催化剂表面. H2 程序升温脱附结果表明, 随着 Ru 含量的增加, 位于反应温度附近的 H2 脱附峰面积增加, 即此时催化剂吸附 H2 能力提高, 因此反应活性单调增加, 但存在最佳 Ru 含量, 此时 C5+选择性最高.
担载型钴基催化剂广泛应用于由天然气或煤经合成气转化为重质烃的反应 (F-T 合成) 中, 所得重质烃经加氢裂解可制得优质的环保型柴油[1,2]. Ru 常用作钴催化剂的助剂. 一般认为, 少量 Ru 的加入有利于提高 F-T 合成产物中的重质烃选择性. Iglesia 等[3]在 Co/SiO2 催化剂中加入少量的 Ru 助剂 (Ru/Co 原子比<0.008), 发现 F-T 反应中 CO 转化率和 C5+选择性均有提高. 一些专利也指出, Ru 助剂可以提高担载在 ThO2 和 La2O3-Al2O3 上的催化剂的 CO 转化率和 C5+选择性[4,5]. 但 Tsubaki 等[6]在 Co/SiO2 催化剂中加入少量的 Ru 助剂 (Ru/Co 原子比为 0.02) 时, 却只发现 CO 转化率提高, 而 C5+选择性没有变化.
以上研究中添加的 Ru 量较低 (小于 2.0%), 因此有些现象容易被忽略. 为了进一步了解 Ru 助剂对钴催化剂性能的影响, 本文制备了较高 Ru 含量(0.17%∼9.96%) 的 Co-Ru/SiO2 催化剂, 并采用程序升温还原 (TPR)、光电子能谱 (XPS)、扩展 X 吸收射线精细结构 (EXAFS) 和程序升温脱附 (TPD) 等技术,考察了 Ru 助剂对 Co/SiO2 催化剂结构及其 F-T 反应性能的影响.
以上研究中添加的 Ru 量较低 (小于 2.0%), 因此有些现象容易被忽略. 为了进一步了解 Ru 助剂对钴催化剂性能的影响, 本文制备了较高 Ru 含量(0.17%∼9.96%) 的 Co-Ru/SiO2 催化剂, 并采用程序升温还原 (TPR)、光电子能谱 (XPS)、扩展 X 吸收射线精细结构 (EXAFS) 和程序升温脱附 (TPD) 等技术,考察了 Ru 助剂对 Co/SiO2 催化剂结构及其 F-T 反应性能的影响.
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