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关键词：
光催化,光解水,钽酸钠,异质结,水热合成法
发表时间：
2012-07-09 10:12:41
摘要: 采用不同钠源, 在水热条件下实现了钙钛矿结构 NaTaO3、烧绿石结构 Na2Ta2O6 以及 NaTaO3/Na2Ta2O6 异质结型复合光催化剂的可控合成, 利用 X 射线衍射、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和 X 射线光电子能谱对样品进行了表征, 探讨了钠源对所得钽酸钠样品结构的影响. 光解水析氢实验结果表明, 各钽酸盐的光催化活性顺序为 Na-TaO3/Na2Ta2O6 > NaTaO3 > Na2Ta2O6. NaTaO3 与 Na2Ta2O6 间形成的纳米尺度异质结有效抑制了光生电子和空穴的复合, 这是其具有最高光解水析氢活性的主要原因.
氢能是解决能源危机和环境问题的理想途径之一. 自从 Fujishima 等[1]于 1972 年首次发现在近紫外光作用下, TiO2-Pt 电极能使水在常温下分解为H2 和 O2 以来, 人们逐渐认识到光催化分解水制氢的可行性及重要性. 近年来, 光催化分解水制氢处于一个十分活跃的发展时期, 尤其在开发具有高量子产率的新型光催化剂方面一直比较活跃. 1998年, Kudo 等[2,3]发现,MTaO3 (M= Li, Na, K) 在紫外光下分解水的效果非常显著, 在有助剂 NiO 存在的条件下, 分解纯水产生氢和氧的量子效率达到 28%.随后, 有关钽酸盐光催化剂的制备和改性方面的研究日益受到重视, 目前报道有 MTaO3 (M = Li, Na,K), M3TaO7 (M =Y, Yb, Gd, La), Ca2Ta2O7, K3Ta3B2-
O12, MTa2O6 (M = Sr, Ba, Ni, Mn, Co), Bi2MTaO7 (M= La, Y), Ba2LnTi2Ta3O15 (Ln = Y, La), K2Sr1.5Ta3O10,M2La2/3Ta2O7 (M = H, K), ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, Ba),M5Ta4O15 (M = Sr, Ba) 和 H2SrTa2O7 等[4~15]. 本课题组亦曾采用固相反应结合水热法制备了具有特殊棒状结构及较高活性的新型光催化剂 Na2Ta2O6[16].
Ishihara 等[17]曾用不同方法制备了具有烧绿石结构的 K2Ta2O6 及具有钙钛矿结构的 KTaO3, 结果表明光催化分解水活性次序为: KTaO3 (固相反应)< KTaO3 (醇盐水解) << K2Ta2O6 (醇盐水解). 这是由于 TaO67八面体的连接方式不同, 电子带结构亦不同, 从而导致光催化活性不同. 钽酸钠亦存在钙钛矿结构 NaTaO3 和烧绿石结构 Na2Ta2O6 两种不同晶体结构. 然而到目前为止, 尚未见 NaTaO3 和Na2Ta2O6 的结构和性能上的差别报道. 可以预料,二者虽具有相同的原子组成, 但晶体结构的差别也会导致光催化活性的不同.
本文分别以碳酸钠、硬脂酸钠和醋酸钠为钠源,合成了钙钛矿结构 NaTaO3, 烧绿石结构 Na2Ta2O6以及 NaTaO3/Na2Ta2O6 异质结型复合光催化剂, 研究了不同结构钽酸盐的形成原因及光催化性能的差异, 并探讨了导致光催化性能差异的结构原因.
O12, MTa2O6 (M = Sr, Ba, Ni, Mn, Co), Bi2MTaO7 (M= La, Y), Ba2LnTi2Ta3O15 (Ln = Y, La), K2Sr1.5Ta3O10,M2La2/3Ta2O7 (M = H, K), ABi2Ta2O9 (A = Ca, Sr, Ba),M5Ta4O15 (M = Sr, Ba) 和 H2SrTa2O7 等[4~15]. 本课题组亦曾采用固相反应结合水热法制备了具有特殊棒状结构及较高活性的新型光催化剂 Na2Ta2O6[16].
Ishihara 等[17]曾用不同方法制备了具有烧绿石结构的 K2Ta2O6 及具有钙钛矿结构的 KTaO3, 结果表明光催化分解水活性次序为: KTaO3 (固相反应)< KTaO3 (醇盐水解) << K2Ta2O6 (醇盐水解). 这是由于 TaO67八面体的连接方式不同, 电子带结构亦不同, 从而导致光催化活性不同. 钽酸钠亦存在钙钛矿结构 NaTaO3 和烧绿石结构 Na2Ta2O6 两种不同晶体结构. 然而到目前为止, 尚未见 NaTaO3 和Na2Ta2O6 的结构和性能上的差别报道. 可以预料,二者虽具有相同的原子组成, 但晶体结构的差别也会导致光催化活性的不同.
本文分别以碳酸钠、硬脂酸钠和醋酸钠为钠源,合成了钙钛矿结构 NaTaO3, 烧绿石结构 Na2Ta2O6以及 NaTaO3/Na2Ta2O6 异质结型复合光催化剂, 研究了不同结构钽酸盐的形成原因及光催化性能的差异, 并探讨了导致光催化性能差异的结构原因.
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