0
关键词：
微生物,霉菌,酯化酶,液态培养
发表时间：
2012-12-17 10:14:45
酸性介质中Pt_Ir_SnO_2_C电催化氧化乙醇
丁晓静 | -> | 918| 0| 1.210169MB |铂,铱,二氧化锡,碳,负载型催化剂,乙醇,电氧化,直接乙醇燃料电池
摘要: 采用改良的 Bönnemann 法合成了一系列新型炭载 Pt-Ir-SnO2 催化剂. 电化学结果表明, 在室温下新型电催化剂Pt-Ir0.07-SnO2/C 可有效断裂乙醇中 C–C 键, 促进乙醇在低电位下完全氧化, 其 CO2 生成量为 Pt/C 催化剂的 2 倍. 另外, 该三元催化剂显著增强乙醇的氧化反应, 在室温下其电流密度为 Pt/C 的 3 倍.
直接乙醇燃料电池 (DEFCs) 广泛用作动力源而备受关注. 因为乙醇具有无毒、能量密度高和来源丰富等特点, 可采用发酵法生产, 是一种可再生绿色能源[1,2]. 然而, 乙醇的完全电氧化反应是一个复杂的过程: 它涉及到 12 个电子的转移, 同时需要 C–C键的断裂; Pt 表面进行反应的速率相对缓慢; 在酸性介质中反应主要生成乙醛和乙酸, 而不是完全氧化产物 CO2[3,4]. 因此, 开发一种新型高效电极催化剂, 尤其是阳极电催化剂, 被认为是 DEFCs 最具有挑战性的研究课题之一.
乙醇完全氧化程度及其选择性氧化生成 CO2量是评价 DEFCs 催化剂性能的一种常见方法. 众所周知, 在 Pt 基催化剂中添加 Ru 或 Sn 等第二组分能够提高乙醇氧化反应 (EOR) 的活性[5~8]; 但在乙醇电催化过程中通常产生少量的 CO2[5,6]. 与 Pt-Sn合金催化剂相比, Pt-SnOx 催化剂上 CO2 选择性略高, 但低于纯 Pt 催化剂的, 且产物仍以乙醛为主 [5,6].de Souza 等[9]研究了乙醇在 Pt, Rh 和 PtRh 电极上的电化学行为, 发现 Rh 对乙醇氧化的电化学活性并不高, 纯 Pt 与 Pt73Rh10 具有相同的电流密度, 但Pt73Rh27 的 CO2 产率最高. 最近, Li 等[10]发现, 在Pt-SnO2/C 中添加 Rh 可以在提高断裂 C–C 键的能力的同时, 提高乙醇氧化的电流密度. 有关含 Ir 催化剂用于乙醇电催化反应的报道较多. Cao 等[11]发现, Ir 基催化剂如 Ir3Sn/C 的 EOR 活性优于Pt3Sn/C. IrO2 的存在使 Pt-IrO2 表现出良好的DEFCs 催化性能[12]. 据报道, Ir 和 Sn 共负载的催化剂 Pt68Sn9Ir23/C 也是优良的 EOR 催化剂[13]. Fatih
等[14]进一步合成了一系列四元 PtRuIrSn/C 催化剂.其中 Pt30Ru30Ir10Sn30/C 催化剂表现出最高的活性和较好的稳定性. 以上结果表明, 添加 Ir 可提高 EOR活性[12~14], 促进 COads 类吸附物种在金属表面活性位上的氧化[15]. 然而, 由于催化反应体系的复杂性,目前有关各组分在催化剂中的作用还不清楚. 因此,本文采用改进的 Bönnemann 方法制备了炭载三元催化剂 Pt-Ir-SnO2/C[16,17], 考察了它在酸性介质中电催化氧化乙醇的性能.
乙醇完全氧化程度及其选择性氧化生成 CO2量是评价 DEFCs 催化剂性能的一种常见方法. 众所周知, 在 Pt 基催化剂中添加 Ru 或 Sn 等第二组分能够提高乙醇氧化反应 (EOR) 的活性[5~8]; 但在乙醇电催化过程中通常产生少量的 CO2[5,6]. 与 Pt-Sn合金催化剂相比, Pt-SnOx 催化剂上 CO2 选择性略高, 但低于纯 Pt 催化剂的, 且产物仍以乙醛为主 [5,6].de Souza 等[9]研究了乙醇在 Pt, Rh 和 PtRh 电极上的电化学行为, 发现 Rh 对乙醇氧化的电化学活性并不高, 纯 Pt 与 Pt73Rh10 具有相同的电流密度, 但Pt73Rh27 的 CO2 产率最高. 最近, Li 等[10]发现, 在Pt-SnO2/C 中添加 Rh 可以在提高断裂 C–C 键的能力的同时, 提高乙醇氧化的电流密度. 有关含 Ir 催化剂用于乙醇电催化反应的报道较多. Cao 等[11]发现, Ir 基催化剂如 Ir3Sn/C 的 EOR 活性优于Pt3Sn/C. IrO2 的存在使 Pt-IrO2 表现出良好的DEFCs 催化性能[12]. 据报道, Ir 和 Sn 共负载的催化剂 Pt68Sn9Ir23/C 也是优良的 EOR 催化剂[13]. Fatih
等[14]进一步合成了一系列四元 PtRuIrSn/C 催化剂.其中 Pt30Ru30Ir10Sn30/C 催化剂表现出最高的活性和较好的稳定性. 以上结果表明, 添加 Ir 可提高 EOR活性[12~14], 促进 COads 类吸附物种在金属表面活性位上的氧化[15]. 然而, 由于催化反应体系的复杂性,目前有关各组分在催化剂中的作用还不清楚. 因此,本文采用改进的 Bönnemann 方法制备了炭载三元催化剂 Pt-Ir-SnO2/C[16,17], 考察了它在酸性介质中电催化氧化乙醇的性能.
丁晓静发布的其他共享资料
-
-
关键词： 氯磺酚偶氮硫代若丹宁,铂,光度法 发表时间： 2012-07-09 16:12:31
-
关键词： 等离子体质谱,同位素稀释法,铂 发表时间： 2012-07-09 16:11:15
-
关键词： 碳包铁纳米晶,钯催化剂,苯甲醇,选择性氧化,苯甲醛 发表时间： 2012-07-09 16:10:21
-
关键词： 铂,铱,二氧化锡,碳,负载型催化剂,乙醇,电氧化,直接乙醇燃料电池 发表时间： 2012-07-09 16:03:12
-
关键词： 气相色谱专用分析软件 发表时间： 2011-06-09 11:53:42