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关键词：
胶原纤维,表棓儿茶素棓酸酯,钯,镍,双金属催化剂,硝基苯,加氢
发表时间：
2012-07-12 17:20:57
碱金属助剂对Au_Pt_CeO_2催化剂催化水煤气变换反应活性的影响
张可 | -> | 954| 0| 0.874628MB |氧化铈,铂,金,钾,助剂,水煤气变换反应
摘要：制备了碱金属 M (M = Na, K, Rb 和 Cs) 掺杂的 Au-Pt/CeO2 催化剂, 考察了其催化水煤气变换反应的活性, 并采用 X 射线衍射、H2 程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和 X 射线光电子能谱技术研究了 K 助剂对 Au-Pt/CeO2 催化剂结构和表面性质的影响. 结果表明, 添加少量电负性较低的 K 虽然使 Pt 的还原变得困难, 但有利于 Au 金属态的稳定, 并使催化剂表面 Ce3+ 富集而产生氧空位, 显著提高了 Au-Pt/CeO2 催化剂活性. 当 K 负载量为 0.025%, 反应温度 250 oC 时, CO 转化率可达 95%.
近年来, Au 催化剂越来越多地用于水煤气变换(WGS) 反应[1]. Haruta 等[2]研究发现, 高度分散的 Au催化剂具有较高的催化 CO 低温氧化反应活性, 且具有良好的湿度增强效应. Andreeva 等[3,4]研究表明,采用共沉淀法制备 Au/α-Fe2O3 催化剂时, 沉淀 pH 值和 Au 负载量对低温 WGS 反应活性影响较大. Fu等[5,6]研究发现, Au/CeO2 催化剂具有很高的催化活性, 这是非金属态的 Au 与 CeO2 表面相互作用的结果. 然而, 在 WGS 反应过程中, Au 催化剂常因纳米Au 粒子聚集长大[7]和表面吸附碳酸盐物种等导致其催化性能急剧下降, 因而在实际应用中受到限制.
第二组分的加入是提高 Au 粒子稳定性的有效方法之一. 文献[8,9]将 Au-Pd 合金用于催化 CO 氧化反应, 由于 Pd 与 Au 较强的相互作用, 使得 Au 颗粒变小及活性提高. Hurtado-Juan 等[10]研究发现, 双组分Au-Pt 催化剂活性和稳定性远好于单金属催化剂, 但在高温或长时间运转时, 该催化剂因表面积炭而逐渐失活. 研究表明, 碱金属助剂可通过中和催化剂表面部分酸中心, 调变其酸碱性, 提高催化剂的抗积炭能力, 从而改善催化剂稳定性[11,12]; 作为电子性助剂, 碱金属可调变主催化剂的电子结构, 使反应分子的化学吸附能力和反应活化能发生变化[13]; 碱金属的加入还会引起催化剂几何结构的变化[14,15]. 因此,本文采用 X 射线衍射 (XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、紫外-可见漫反射光谱 (UV-Vis DRS) 和 X射线光电子能谱 (XPS) 技术研究了碱金属助剂 Na,K, Rb 和 Cs 对 Au-Pt/CeO2 催化剂结构及其催化 WGS反应性能的影响.
第二组分的加入是提高 Au 粒子稳定性的有效方法之一. 文献[8,9]将 Au-Pd 合金用于催化 CO 氧化反应, 由于 Pd 与 Au 较强的相互作用, 使得 Au 颗粒变小及活性提高. Hurtado-Juan 等[10]研究发现, 双组分Au-Pt 催化剂活性和稳定性远好于单金属催化剂, 但在高温或长时间运转时, 该催化剂因表面积炭而逐渐失活. 研究表明, 碱金属助剂可通过中和催化剂表面部分酸中心, 调变其酸碱性, 提高催化剂的抗积炭能力, 从而改善催化剂稳定性[11,12]; 作为电子性助剂, 碱金属可调变主催化剂的电子结构, 使反应分子的化学吸附能力和反应活化能发生变化[13]; 碱金属的加入还会引起催化剂几何结构的变化[14,15]. 因此,本文采用 X 射线衍射 (XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、紫外-可见漫反射光谱 (UV-Vis DRS) 和 X射线光电子能谱 (XPS) 技术研究了碱金属助剂 Na,K, Rb 和 Cs 对 Au-Pt/CeO2 催化剂结构及其催化 WGS反应性能的影响.
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