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关键词：
As(V),解吸,土壤类型,动力学,热力学
发表时间：
2013-02-19 16:51:27
摘要: 为了解As( V) 在土壤中的解吸行为及不同类型试剂( NaOH、NaCl、NaHCO3、柠檬酸、草酸及磷酸盐缓冲液) 对所吸附砷的解吸效果，对As( V) 在不同类型土壤中的解吸热力学和动力学效果进行了研究． 结果表明，NaOH 和磷酸盐缓冲液对几种土壤吸附砷的解吸效果较好，解吸率分别在47． 3% ～ 73． 0%和35． 4% ～ 66． 6%之间; 除黑土外，草酸和柠檬酸对其它几种土壤吸附砷的解吸能力中等; NaHCO3和NaCl 对各种土壤吸附砷的解吸效果较差，解吸率分别在10． 3% ～ 42． 1%和2． 3% ～ 32． 2%之间． 供试土壤中，第四纪红色粘土发育的红壤和花岗岩发育的红壤解吸的砷量较高，解吸量分别在0． 004 ～ 0． 135 mg·g － 1 和0． 009 ～ 0． 101 mg·g － 1 之间，黄壤和黑土其次，紫色土、紫色砂页岩发育的红壤和潮褐土的解吸量较少，潮褐土的解吸量仅在0． 012 ～ 0． 027 mg·g － 1 间． 以NaOH 为解吸剂进行热力学试验发现，随初始砷浓度的增加，土壤对砷的吸附量和解吸量均相应增加，吸附量与解吸量间呈线性关系; 动力学试验结果表明，几种土壤的解吸量均在开始的1 h 内快速上升，5 min 内即达到平衡解吸量的43． 9% ～ 65． 1%，至2 h 后基本处于稳定状态，此时解吸量达平衡解吸量的78． 4% ～ 91． 8%，之后解吸量和解吸率均不再变化或变化很小． 砷作为自然界普遍存在的一种有毒元素，在土壤和水体环境中存在着各种化学平衡过程，包括沉淀-溶解平衡、氧化-还原平衡、吸附-解吸平衡及微生物对砷的转化等，这些过程对砷的分布、形态转化及生物有效性有一定的影响( 谢正苗等，1998) ．
土壤对砷酸根的吸附分为专性吸附和静电吸附，前者是通过化学吸附或配位体( 磷酸根) 交换形成内表层的复合物，而后者是通过静电作用将砷酸根阴离子吸附在带正电荷的黏土上( 蒋成爱等，2004) ．吸附在土壤上的砷在竞争离子存在或pH 改变等条件下会被重新置换下来，即砷的解吸． 关于砷在土壤中的解吸，国内外的科学家们进行过很多研究，研究对象包括NaCl、Na2SO4、KNO3、NaHCO3、KH2PO4及低分子量有机酸盐( 草酸盐，柠檬酸盐)等( Woolson et al． ，1973; Quaghebeur et al． ，2005;陈静等，2003; 梁成华等，2009; 陶玉强等，2005) ，如Johnston 等( 1979 ) 应用NH4 F、NaHCO3、HCl、H2SO4和KH2PO4等提取剂研究发现，经过18 个月振荡后，几种解吸剂对As( V) 的解吸量都不超过80%． 在这些提取剂中，针对PO3 －4盐类解吸效果的报道较多，磷酸盐对砷的解吸与它们的比例及施用次序有关． 如Pierce 等( 1982) 研究发现，低浓度条件下，吸附后的As( V) 受PO3 －4和SO2 －4的优先添加影响． O' Reilly 等( 2001) 在针铁矿上的研究发现，PO3 －4对As( V) 的解吸远慢于其吸附，解吸5 个月后仍有35% 的As( V) 吸附在针铁矿上，而SO2 －
4能够解吸的As( V) 量很少，不到3%，因而不是有效的解吸剂． 此外，pH 变化也能影响砷的解吸，主要是通过直接改变与砷竞争吸附位点的配位基( OH － ) 数量或间接改变矿物表面性质和砷形态发
挥作用( Jain et al． ，1999; Ioannou et al． ，1997) ．Quaghebeur 等( 2005) 研究指出，pH 变化( 无论上升还是下降) 能提高高岭石上As( V) 的解吸量，而初始吸附量的影响则较小． 解吸还受老化过程的影响，Arai 等( 2002) 研究发现，吸附的接触时间越长，砷在铝氧化物表面的解吸就越困难，这与表面配位体的结构重组或配位体向砷酸铝沉淀的转化有关． 但是，上述研究主要针对单一矿物进行，对土壤吸附砷后解吸行为的研究则较少． 因此，本研究采集我国几种典型类型的土壤，研究不同种类提取剂对其吸附砷的解吸行为，旨在明确不同类型土壤中砷的迁移转化规律，并为砷污染土壤修复等提供有效依据．
土壤对砷酸根的吸附分为专性吸附和静电吸附，前者是通过化学吸附或配位体( 磷酸根) 交换形成内表层的复合物，而后者是通过静电作用将砷酸根阴离子吸附在带正电荷的黏土上( 蒋成爱等，2004) ．吸附在土壤上的砷在竞争离子存在或pH 改变等条件下会被重新置换下来，即砷的解吸． 关于砷在土壤中的解吸，国内外的科学家们进行过很多研究，研究对象包括NaCl、Na2SO4、KNO3、NaHCO3、KH2PO4及低分子量有机酸盐( 草酸盐，柠檬酸盐)等( Woolson et al． ，1973; Quaghebeur et al． ，2005;陈静等，2003; 梁成华等，2009; 陶玉强等，2005) ，如Johnston 等( 1979 ) 应用NH4 F、NaHCO3、HCl、H2SO4和KH2PO4等提取剂研究发现，经过18 个月振荡后，几种解吸剂对As( V) 的解吸量都不超过80%． 在这些提取剂中，针对PO3 －4盐类解吸效果的报道较多，磷酸盐对砷的解吸与它们的比例及施用次序有关． 如Pierce 等( 1982) 研究发现，低浓度条件下，吸附后的As( V) 受PO3 －4和SO2 －4的优先添加影响． O' Reilly 等( 2001) 在针铁矿上的研究发现，PO3 －4对As( V) 的解吸远慢于其吸附，解吸5 个月后仍有35% 的As( V) 吸附在针铁矿上，而SO2 －
4能够解吸的As( V) 量很少，不到3%，因而不是有效的解吸剂． 此外，pH 变化也能影响砷的解吸，主要是通过直接改变与砷竞争吸附位点的配位基( OH － ) 数量或间接改变矿物表面性质和砷形态发
挥作用( Jain et al． ，1999; Ioannou et al． ，1997) ．Quaghebeur 等( 2005) 研究指出，pH 变化( 无论上升还是下降) 能提高高岭石上As( V) 的解吸量，而初始吸附量的影响则较小． 解吸还受老化过程的影响，Arai 等( 2002) 研究发现，吸附的接触时间越长，砷在铝氧化物表面的解吸就越困难，这与表面配位体的结构重组或配位体向砷酸铝沉淀的转化有关． 但是，上述研究主要针对单一矿物进行，对土壤吸附砷后解吸行为的研究则较少． 因此，本研究采集我国几种典型类型的土壤，研究不同种类提取剂对其吸附砷的解吸行为，旨在明确不同类型土壤中砷的迁移转化规律，并为砷污染土壤修复等提供有效依据．
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