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关键词：
氧化钴,二氧化硅,氧化铝,负载型催化剂,1-苯基氮杂环庚烷,苯胺,1,6-己二醇
发表时间：
2012-07-05 15:42:41
Bi添加对MoVO_AlPO_4催化剂异丁烯选择氧化反应性能的影响
王丽梅 | -> | 737| 0| 1.021196MB |溶胶-凝胶法,异丁烯,选择氧化,甲基丙烯醛,钼,钒,铋,磷酸铝
摘要：采用溶胶-凝胶法制备了 MoVO/AlPO4 和 MoVBiO/AlPO4 催化剂, 运用 X 射线衍射、激光拉曼光谱、X 光电子能谱、程序升温还原对催化剂进行了表征, 考察了 Bi 的添加对催化剂结构及其催化异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛 (MAL) 反应性能的影响. 结果表明, 适量 Bi 的引入可显著提高 MoVO-AlPO4 上异丁烯选择氧化反应性能, MAL 选择性由 29.1% 提高至 75.2%.这与 Bi 的加入降低了催化剂表面强酸位数量, 促进了 Mo 氧化物和 V 氧化物的分散和提高了催化剂表面 V5+/V4+比例有关.
异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛 (MAL), 是以异丁烯为原料合成甲基丙烯酸甲酯的关键步骤, 该反应过程所用催化剂的研发一直是人们关注的热点.Mo-V 基多组分复合氧化物催化剂 ( 如 Mo-V-Te,Mo-V-Sb, Mo-V-Te-Sb 和 Mo-V-Nb 等) 因具有较高的活性和选择性而广泛用于异丁烯选择氧化反应中; Te 或 Nb 等助剂的引入对 Mo-V 基催化剂的晶相结构、活性物种分散状态、表面 Mo 和 V 价态的影响均很大, 从而改善催化剂上异丁烯选择氧化反应性能[1~4]. Bi 为烯烃选择氧化催化剂的重要组分之一, 易与 Mo 或 V 形成多种复合氧化物, 可用于丙烯选择氧化或氨氧化反应, 表现出较好的催化性能; 但将它们用于异丁烯选择氧化过程的研究报道并不多. 另外, 有关表面活性物种以及 Bi 的存在对Mo 和 V 分散状态和价态的影响也不清楚.
AlPO4 作为一种较好的载体材料, 已广泛用于烷烃和烯烃的选择氧化反应中, 可通过向骨架中嵌入金属氧化物或过渡金属磷酸盐来调变其孔结构、表面构造、酸碱性以及催化反应性能. 研究表明, 将具有氧化还原性能的金属氧化物 (如 V2O5, CoO 或Cr2O3 等) 引入到 AlPO4 骨架中, 可明显提高催化剂上烃类选择氧化反应的活性和选择性[5~8]. 本课题组也曾发现, 将 Mo-P 基催化剂引入到 AlPO4 骨架中, 有助于提高异丁烯选择氧化反应性能[9]. 本文采用溶胶-凝胶法制备了 MoVBiO/AlPO4 催化剂, 考察了 Bi 的添加对催化剂的晶相结构、活性物种分散状态、Mo 和 V 的价态及其催化异丁烯选择氧化反应性能的影响.
AlPO4 作为一种较好的载体材料, 已广泛用于烷烃和烯烃的选择氧化反应中, 可通过向骨架中嵌入金属氧化物或过渡金属磷酸盐来调变其孔结构、表面构造、酸碱性以及催化反应性能. 研究表明, 将具有氧化还原性能的金属氧化物 (如 V2O5, CoO 或Cr2O3 等) 引入到 AlPO4 骨架中, 可明显提高催化剂上烃类选择氧化反应的活性和选择性[5~8]. 本课题组也曾发现, 将 Mo-P 基催化剂引入到 AlPO4 骨架中, 有助于提高异丁烯选择氧化反应性能[9]. 本文采用溶胶-凝胶法制备了 MoVBiO/AlPO4 催化剂, 考察了 Bi 的添加对催化剂的晶相结构、活性物种分散状态、Mo 和 V 的价态及其催化异丁烯选择氧化反应性能的影响.
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