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关键词：
物质燃烧,挥发性有机化合物,排放系数,物种分布,臭氧生成潜势
发表时间：
2012-09-10 09:09:21
摘要:锰钾矿是表生环境中常见的氧化锰矿物，影响土壤溶液中硫化物的迁移、转化和归趋． 考察了无氧条件下锰钾矿氧化硫化钠溶液的反应过程，采用分光光度法、离子色谱法分析S2－ 及其氧化产物的浓度和变化趋势，用XRD、SEM 表征锰钾矿粉末反应前后的晶体结构和微观形貌，探讨了溶液温度、pH 值、矿物用量以及锰钾矿锰氧化度( AOS) 对S2－ 初始氧化速率的影响．结果表明，pH 为8. 0 ～ 12. 0、温度为20 ～ 40℃ 的Na2 S 溶液( 含S2－ 为200 mg /L) 被锰钾矿氧化成S2O2－3 、SO2－3 、SO2－4和S，转化生成前三者的S2－ 所占质量分数不足13. 4% ，可见，单质S 为主要产物，S2－ 初始氧化速率符合准一级动力学规律，且氧化速率随着温度升高、pH 降低和矿物用量增加而增大; Mn(Ⅲ) 含量高，有利于提高锰钾矿氧化能力，如AOS 为3. 81 和3. 98 的锰钾矿氧化S2－ 的初始表观速率常数分别为0. 220 3 min － 1 和0. 172 9 min － 1 ; 锰钾矿首先被还原生成Mn( OH)2，其在空气中与O2作用转化成Mn3O4和H2O，Mn3O4可进一步转化生成MnOOH，可能为锰氧化物表面吸附水和O2共同与Mn3O4作用的结果．
我国含硫矿物资源丰富、分布广泛，硫化矿物开采产生的废矿、废渣和尾矿侵占大量土地，低价态硫化物氧化形成酸性矿山废水，易引起土壤酸化，影响生态环境． 石化、制药、燃料、印染、制革等行业在生产过程中产生大量含硫废水． 废水中的硫化物有毒性、腐蚀性、臭味，直接危害人体健康，因而硫化物在环境中的行为和归趋备受关注． 硫在土壤和水体中的存在形态、迁移和转化机制，以及开发和利用自然资源减缓硫化物矿物污染引起的土壤酸化一直是土壤科学、环境科学研究的重点和热点［1，2］．
锰矿物在土壤中分布广泛，其氧化能力强、电荷零点低、比表面积大、表面活性羟基含量高，而硫化物还原能力非常强，因此氧化锰矿物对硫化物的氧化反应是影响硫在土壤和天然水体中浓度、迁移和转化过程的重要因素［3 ～ 5］． 锰氧化物种类繁多，已有与硫化物反应的锰氧化物的研究多限于水钠锰矿、水羟锰矿、六方锰矿和软锰矿等［4 ～ 7］，Herszage 等［4］
探讨了六方锰矿、水羟锰矿氧化硫化氢的机制，而较少考察影响氧化速率的因素; Nico 等［5］以水钠锰矿能力的影响，然其具体反应过程尚不明晰，采用氧化锰矿物不同，S2－ 氧化产物种类也不尽相同，锰氧化物还原产物往往也不完全一致［4 ～ 8］． 系统研究锰氧化物与硫化物反应产物及其之间的相互转化过程，全面分析反应条件对S2－ 氧化速率的影响，有望有效阐明存在上述差异的真正原因，可增强对锰氧化物与硫化物环境化学行为的认识，还可为硫化物污染水体的处理提供基础数据［6 ～ 8］．
土壤和沉积物中含有锰钾矿，矿床中的地质储量丰富［3，9］，因而其在环境中的氧化还原行为得到了较为广泛的关注，特别是能有效氧化降解有机污染物，并且表现出了较好的催化效果［10 ～ 12］． 隧道结构的锰钾矿与硫化物的环境化学行为及其反应动力学的研究鲜见报道，且锰氧化物的还原过程缺乏具体研究． 系统考察锰钾矿氧化水溶性硫化物的反应过程和动力学，可增强对环境中锰氧化物与硫化物反应机制、迁移转化过程的认识，为硫化物污染环境的治理提供新的矿物材料． 本研究采用实验室合成锰钾矿氧化Na2 S 溶液，表征锰钾矿氧化硫化物的机制及固相产物在空气中的转化过程，考察了温度、矿物用量、pH 值以及锰氧化度等对硫化物氧化速率的影响．
锰矿物在土壤中分布广泛，其氧化能力强、电荷零点低、比表面积大、表面活性羟基含量高，而硫化物还原能力非常强，因此氧化锰矿物对硫化物的氧化反应是影响硫在土壤和天然水体中浓度、迁移和转化过程的重要因素［3 ～ 5］． 锰氧化物种类繁多，已有与硫化物反应的锰氧化物的研究多限于水钠锰矿、水羟锰矿、六方锰矿和软锰矿等［4 ～ 7］，Herszage 等［4］
探讨了六方锰矿、水羟锰矿氧化硫化氢的机制，而较少考察影响氧化速率的因素; Nico 等［5］以水钠锰矿能力的影响，然其具体反应过程尚不明晰，采用氧化锰矿物不同，S2－ 氧化产物种类也不尽相同，锰氧化物还原产物往往也不完全一致［4 ～ 8］． 系统研究锰氧化物与硫化物反应产物及其之间的相互转化过程，全面分析反应条件对S2－ 氧化速率的影响，有望有效阐明存在上述差异的真正原因，可增强对锰氧化物与硫化物环境化学行为的认识，还可为硫化物污染水体的处理提供基础数据［6 ～ 8］．
土壤和沉积物中含有锰钾矿，矿床中的地质储量丰富［3，9］，因而其在环境中的氧化还原行为得到了较为广泛的关注，特别是能有效氧化降解有机污染物，并且表现出了较好的催化效果［10 ～ 12］． 隧道结构的锰钾矿与硫化物的环境化学行为及其反应动力学的研究鲜见报道，且锰氧化物的还原过程缺乏具体研究． 系统考察锰钾矿氧化水溶性硫化物的反应过程和动力学，可增强对环境中锰氧化物与硫化物反应机制、迁移转化过程的认识，为硫化物污染环境的治理提供新的矿物材料． 本研究采用实验室合成锰钾矿氧化Na2 S 溶液，表征锰钾矿氧化硫化物的机制及固相产物在空气中的转化过程，考察了温度、矿物用量、pH 值以及锰氧化度等对硫化物氧化速率的影响．
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