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关键词：
双酚A,内分泌干扰物,高铁酸钾,光催化氧化
发表时间：
2012-07-31 08:25:49
Fe_EDTA作为阴极电子穿梭体的微生物燃料电池持续产电机制
林睿渊 | -> | 1031| 1| 0.266578MB |微生物燃料电池,电子穿梭体,Fe(Ó)-EDTA,氧化再生,Klebsiella p neumoniae L17
摘要: 阴极氧还原反应( ORR) 是影响微生物燃料电池( microbial fuel cell, MFC) 性能的重要因素. 采用双室MFC 以Fe( Ó )-EDTA为阴极液进行持续产电试验. 结果表明, 添加Fe( Ó )-EDTA 作为阴极液可显著加速氧还原反应速率, 降低内阻, 提高输出电压与功率. 当阴极液中存在2010 mmolPL的Fe( Ó )-EDTA 时, 电池内阻仅为300 8 , 比对照降低了900 8 , 其输出电压( 1 000 8 下) 与功率密度可维持在20011 mV、1610 mWPm2 左右, 比不加的对照分别提高731 2%、7011%. Fe( Ó )-EDTA 氧化再生与持续产电试验表明, Fe( Ó )-EDTA 可通过曝气氧化再生、循环利用, 即Fe( Ó )-EDTA 可作为阴极电子穿梭体加速电子至氧气的传递.Fe( Ó )-EDTA 首先接受阴极电子被还原成Fe( Ò )-EDTA, 在阴极室充分曝气条件下, Fe( Ò )-EDTA 将电子传递给O2 同时被氧化再生成Fe( Ó )-EDTA, 从而完成电子从电极传递到氧气的穿梭过程, MFC 得以长期稳定运行. 进一步优化试验显示, Fe( Ó )-EDTA 作为阴极电子穿梭体强化MFC 产电的适宜条件为: 浓度2010 mmolPL、pH= 510 左右. 在此条件下MFC 的最大功率密度达1001 9 mWPm2 .
微生物燃料电池( microbial fuel cell, MFC) 是近年来环境与新能源领域的研究热点, 其燃料来源广泛、反应条件温和、环境友好、能量转化效率高, 具有废弃物资源化与COD ( 化学需氧量) 去除双重功效[ 1~ 3] . 目前MFC 输出功率低, 是制约其实际应用的瓶颈. 通过筛选产电微生物、改进电池结构[ 4~ 8] 、改善电极材料[ 4, 9] 、优化运行条件[10] 等途径均可提高MFC 的功率输出. 其中, 改善阴极反应条件是有效提高MFC 功率输出的重要方法.
有研究表明, 将具有较高氧化还原电势的铁氰化钾[ 11~ 13] 、高锰酸钾[ 14] 、重铬酸钾[15] 作为阴极电子受体, 能够大幅提高MFC 开路电压与输出功率, 但考虑到上述物质不可再生且具有潜在的环境危害,因此仅限于实验室研究. 空气中的O2 廉价易得, 参与阴极反应产物为水, 环境友好, 是MFC 理想的阴极电子受体. 然而由于O2 的溶解度低、氧还原反应动力学限制, 使得阴极存在较大过电势, 严重制约了MFC 输出功率的提高. 采用阴极催化剂或其他氧化还原体系可降低阴极反应活化电势, 加快反应速率, 从而有效改善MFC 产电性能[ 16] .
金属铂在酸性或碱性条件下对氧还原反应均具有较高催化活性, 是高效的MFC 阴极催化剂, 然而
Pt 价格昂贵, 限制了它的广泛使用[ 17] . 研究表明, 用pyr-FePc[ 18, 19] ( 热解酞菁铁) 和CoTMPP( 四甲基苯卟啉钴) [9] 代替Pt, 可获得较高的输出功率, 然而其制作工艺较复杂, 实际应用性不强. 除添加催化剂外,采用其他氧化还原体系也是改善阴极性能的有效途径. 例如, Terheijne 等[ 20] 采用Fe( Ó)PFe( Ò) 的生物氧化体系作为阴极液, 即Fe( Ó) 接受电子被还原成Fe ( Ò ) , Fe ( Ò ) 被一种嗜酸性化能自养菌Acidithiobacillus f errooxidans 重新氧化成Fe( Ó) , 从而
实现Fe( Ó) 循环利用. 由于Fe( Ó)PFe( Ò) 电子对标准势能达0177 V, 而且阴极反应的过电势较低, 因而可大大降低电池内阻, 显著提高输出功率. 然而, 为了维持Fe( Ó) 溶解度与嗜酸菌A. f errooxidans 的Fe( Ò) 氧化活性, 整个阴极体系pH 必须保持在210~ 215, 这就对MFC 的交换膜提出了更高的要求. 为防止阴极液中的质子扩散到阳极室影响阳极产电微生物活性, Terheijne 等[ 21] 不得不采用成本昂贵的双极膜, 从而大大地提高制作与维护成本.
本研究以Fe( Ó)-EDTA 溶液作为阴极液, 即在Fe( Ó) 中引入EDTA( 乙二氨四乙酸) 络合剂, 使得
Fe( Ó) 离子在酸性至弱碱性范围均能维持较高浓度, 避免阴极室与阳极室存在过大的pH 浓度差( 无
需采用双极膜) , 以期在降低成本的同时电池能够持续强化产电且长期运行性能稳定.
有研究表明, 将具有较高氧化还原电势的铁氰化钾[ 11~ 13] 、高锰酸钾[ 14] 、重铬酸钾[15] 作为阴极电子受体, 能够大幅提高MFC 开路电压与输出功率, 但考虑到上述物质不可再生且具有潜在的环境危害,因此仅限于实验室研究. 空气中的O2 廉价易得, 参与阴极反应产物为水, 环境友好, 是MFC 理想的阴极电子受体. 然而由于O2 的溶解度低、氧还原反应动力学限制, 使得阴极存在较大过电势, 严重制约了MFC 输出功率的提高. 采用阴极催化剂或其他氧化还原体系可降低阴极反应活化电势, 加快反应速率, 从而有效改善MFC 产电性能[ 16] .
金属铂在酸性或碱性条件下对氧还原反应均具有较高催化活性, 是高效的MFC 阴极催化剂, 然而
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实现Fe( Ó) 循环利用. 由于Fe( Ó)PFe( Ò) 电子对标准势能达0177 V, 而且阴极反应的过电势较低, 因而可大大降低电池内阻, 显著提高输出功率. 然而, 为了维持Fe( Ó) 溶解度与嗜酸菌A. f errooxidans 的Fe( Ò) 氧化活性, 整个阴极体系pH 必须保持在210~ 215, 这就对MFC 的交换膜提出了更高的要求. 为防止阴极液中的质子扩散到阳极室影响阳极产电微生物活性, Terheijne 等[ 21] 不得不采用成本昂贵的双极膜, 从而大大地提高制作与维护成本.
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